Please use this identifier to cite or link to this item: http://hdl.handle.net/2445/46706
Title: Presencia, destino y eliminación de filtros solares orgánicos en el ecosistema acuático
Author: Gago Ferrero, Pablo
Director: Díaz Cruz, Silvia
Barceló i Cullerés, Damià
Galcerán Huguet, M. Teresa
Keywords: Identificació estructural
Structural identification
Trametes versicolor
Protectors solars
Espectrometria de masses
Cromatografia de líquids
Ozonització
Sunscreens (Cosmetics)
Mass spectrometry
Liquid chromatography
Ozonization
Issue Date: 3-Jul-2013
Publisher: Universitat de Barcelona
Abstract: [spa] La progresiva destrucción de la capa de ozono unida a los largos periodos de exposición solar, principalmente en actividades de ocio, ha contribuido a una mayor incidencia de las enfermedades causadas por la radiación solar, principalmente el cáncer de piel. Hoy en día, los compuestos orgánicos que actúan de pantalla frente a la radiación solar ultravioleta (filtros solares, UV-F) se utilizan cada vez con más frecuencia y en mayor cantidad dada la concienciación actual que existe con respecto a los efectos perjudiciales de la radiación solar. Aunque tradicionalmente se han usado en productos bronceadores con este fin, actualmente se están añadiendo a otros productos cosméticos para evitar que componentes sensibles a la radiación solar se descompongan, así como en otros productos como detergentes líquidos, plásticos, papel, pinturas, textiles, etc. Los UV-F acceden al medio acuático por vía directa, a través de actividades acuáticas (baño, natación) y principalmente por vía indirecta a través de las estaciones de tratamiento de aguas residuales urbanas (EDARs), después de haber sido transferidos del cuerpo a la vestimenta, por la excreción después de su absorción dérmica, y a través de las aguas residuales industriales. Dada la elevada proporción de estos aditivos que se utiliza en las formulaciones y su frecuente uso, la cantidad de UV-F que se descarga en el medio ambiente es importante. Actualmente, uno de los mayores retos en el estudio ambiental de los UV-F es disponer de métodos de análisis lo suficientemente sensibles para poder evaluar la presencia de tales compuestos, sus metabolitos y otros productos de transformación en el sistema agua/sedimento/biota, en conexión con su grado de eliminación en los tratamientos de aguas residuales. Esta Tesis Doctoral aporta herramientas y conocimiento para ampliar la información disponible sobre el impacto ambiental de los filtros solares orgánicos (presencia, destino y degradación). En esta memoria de Tesis se describe el desarrollo de nuevas metodologías analíticas basadas en la cromatografía líquida de alta resolución acoplada a espectrometría de masas en tándem (LC-MS/MS) para el análisis de UV-F y sus principales productos de transformación, compuestos hasta el momento escasamente investigados. Se incluye el desarrollo y validación de un método analítico completamente automatizado, basado en la extracción en fase sólida (SPE) on-line acoplada a LC-MS/MS, para el análisis de aguas, así como otras metodologías basadas en la extracción con líquidos presurizados (PLE) y posterior análisis mediante LC-MS/MS para diferentes matrices ambientales sólidas como lodos de EDAR, sedimentos o peces. Estas metodologías se han aplicado en diferentes estudios para investigar la presencia y distribución de UV-F en muestras reales de aguas naturales, aguas residuales, sedimentos y lodos de EDAR. También se aportan nuevos datos sobre la bioacumulación de estos compuestos; se han analizado diferentes especies de peces de diversas cuencas hidrográficas de régimen mediterráneo así como también muestras de mamíferos marinos (delfines) de la costa de Brasil. Teniendo en cuenta que se ha comprobado que los procesos biológicos convencionales que se aplican en las EDARs no son efectivos para la eliminación de los UV-F, se han estudiado nuevos tratamientos, eficientes y respetuosos con el medio ambiente, para su degradación en fase líquida y sólida. Concretamente se ha investigado la biodegradación mediante el hongo Trametes versicolor, obteniendo resultados muy satisfactorios. También, se ha estudiado la degradación de estos compuestos mediante procesos de oxidación avanzada, en concreto, la ozonización y su combinación con peróxido de hidrógeno obteniendo una gran eficacia en sus eliminaciones. En todos los estudios de degradación se hizo especial hincapié en la identificación de los productos de transformación formados en los procesos mediante la aplicación de la espectrometría de masas de alta resolución.
[eng] UV filters (UV-F), have become very popular chemicals since they were shown to have a protective role against photoaging, photocarcinogenesis and photoimmunosupression promoted by UV sun radiation. UV-F are increasingly used in personal care products such as sunscreen products, beauty creams, lipsticks, hair sprays, shampoos, etc. Despite they are traditionally used in cosmetics last years they have been also widely added in formulations of other products to protect the components, for instance in paints, textiles, paper, plastics, etc. UV-F are recent emerging environmental pollutants for which there is currently a lack of knowledge about their occurrence, fate and effects on the ecosystems. UV-F enter the environment through two principal sources: direct inputs from recreational activities and indirect wastewater input. The presence of these compounds in the aquatic ecosystem raises environmental concern since most of them are known to display endocrine disruption activity. This Thesis focuses on the development of analytical methodology for the determination of organic UV-F in water, sediment, sewage sludge and biota based on high performance liquid chromatography-tandem mass spectrometry (HPLC-MS/MS). The developed tools allowed the detection of these compounds in complex environmental matrices and contributed to have a broader view on the presence and distribution of these compounds in the aquatic ecosystem. These methods were successfully applied to investigate the occurrence of selected UV filters in groundwater, river water, wastewater, sediment, sewage sludge, fish and marine mammals (dolphins). Moreover, this Thesis focuses on the research of new processes, sustainable and environmentally friendly, for the degradation of UV-F in wastewater and sewage sludge. Specifically, photodegradation, fungal biodegradation and advanced oxidation processes (ozonation and peroxone oxidation) were investigated. The identification of new transformation products formed during these treatments using non-target analysis based on high performance liquid chromatography-high resolution mass spectrometry (HPLC-HRMS) has been other main aim of this research
URI: http://hdl.handle.net/2445/46706
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