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Understanding the measurements and variability of aerosol optical properties in NE Spain

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Universitat de Barcelona. Facultat de Física

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[eng] Atmospheric aerosol particles are key for regulating Earth’s atmosphere processes, and are estimated to present an overall cooling effect on the Earth’s climate. Given the current climate change crisis, and the need for precise mitigation measures on anthropogenic emissions, it is paramount to reduce the uncertainties related to the actual degree of this cooling effect and the impact that the reduction on the aerosol particles emissions will have on the Earth’s radiative forcing and global temperature. The main sources of uncertainty of the contribution of aerosol particles to the radiative balance are associated to their highly variable and heterogeneous spatial and temporal distribution, to the large array of aerosol species with varying physico-chemical properties, and to the measurement associated errors. In particular, the most important aerosol species with regards to their absorption properties and effect on climate as warming agents are black carbon (BC), the organic aerosols (OA) absorbing fraction, referred to as brown carbon (BrC), and, potentially, mineral dust.

The Mediterranean basin is a region in Southern Europe heavily affected by large anthropogenic emission sources, as well as from natural sources such as wildfires, Saharan dust mineral outbreaks and other biogenic processes. The multiple sources coupled with the meteorological conditions and the abrupt topography favour the accumulation and recirculation of air masses, especially during summer, which onsets the ageing of particles at several layers above ground, giving place to a complex mixture of aerosol particles.

In this context, this PhD thesis main focus is on the characterization of the optical properties of the BC, BrC and mineral dust particles, and its variations under different meteorological scenarios over an area on the Western Mediterranean Basin (NE of Spain). More specifically, this thesis addresses improvements in i) the determination of the absorption coefficients from a highly deployed instrument, the dual-spot multi- wavelength AE33 aethalometer, via a novel approach; ii) the characterization of the horizontal and vertical distribution of the aerosol particles physico-chemical properties at a regional recirculation event and a Saharan dust event; and iii) the analysis of the effects on the absorption enhancement of the BC particles by its mixing with BrC and other non- absorbing organic and inorganic aerosols. Finally, this thesis describes the optical properties of mineral dust at an emission source in a Saharan arid region and introduces the variations related to the types of events and the strength of the emission processes.

With this aim, this thesis combines datasets from monitoring stations at three different backgrounds and an intensive measurement campaign with instrumented flights in the NE of Spain, in addition to an intensive campaign in a mineral dust emission area in the Saharan outskirts. The monitoring stations in the NE of Spain are operated by the EGAR group (IDAEA-CSIC) at an urban background in Barcelona (BCN), a regional background in Montseny natural park (MSY), and a remote mountain-top station in Montsec d’Ares mountain range (MSA).

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[spa] Los aerosoles atmosféricos resultan claves a la hora de regular el clima de la Tierra, con un efecto sobre el clima estimado de enfriamiento a nivel global, si bien con una alta incertidumbre en su valor exacto. Es por ello necesario reducir dichas incertidumbres, principalmente asociadas a la alta variabilidad y heterogeneidad de su distribución espacial y temporal, las múltiples especies de aerosoles con diferentes propiedades físico-químicas, y los errores de medida. Las especies de aerosoles más relevantes debido a su efecto en el calentamiento del clima son el carbono negro (BC), la fracción absorbente de los aerosoles orgánicos (OA), i.e. carbono marrón (BrC), y, potencialmente, el polvo mineral.

Para el estudio de las propiedades ópticas de los aerosoles, esta tesis se ha centrado en un área con una gran variabilidad de fuentes de emisión de aerosoles de origen natural (biogénicos, incendios, polvo mineral, sal marina) y antropogénico (tráfico, industria, viviendas, portuario, etc.) en el Mediterráneo, en el NE de España. Esta área presenta una orografía compleja que en combinación con patrones atmosféricos que promueven los sistemas de brisas favorece la recirculación de los aerosoles, generando múltiples capas de aerosoles. Además, dichos escenarios pueden verse también influidos por la presencia de advección de polvo mineral desde el N de África, contribuyendo significativamente a la concentración de material particulado y afectando las propiedades ópticas.

Con el fin de mejorar la caracterización de las propiedades ópticas del BC, el BrC y el polvo mineral en el NE de España, esta tesis ha llevado a cabo una serie de estudios centrada en: i) la mejora de la medida de la absorción analizando a través de un método novedoso el comportamiento de un parámetro clave para su obtención mediante el aethalometro AE33, ii) la descripción de la variación vertical de las propiedades físico- químicas de los aerosoles atmosféricos durante eventos de recirculación e intrusiones de polvo mineral el verano de 2015 a través de la combinación de vuelos instrumentados y medidas en las estaciones de medida, iii) el efecto de la mezcla de OA y aerosoles inorgánicos con partículas de BC en su absorción, y iv) las propiedades ópticas del polvo mineral en una fuente de emisión en el Sahara según la intensidad de emisión.

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Understanding the measurements and variability of aerosol optical properties in NE Spain