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Sistemas nanoestructurados y propiedades de transporte en capas delgadas de manganita

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[spa] En esta memoria se recogen los resultados sobre preparación y caracterización de las propiedades físicas de sistemas magnéticos nanoestructurados. Para la fabricación de las nanoestructuras se han empleado dos estrategias diferentes: la estrategia ascendente (bottom‐up), que se basa en el autoensamblaje de componentes nanométricos elementales, en nuestro caso nanopartículas (NPs), y la estrategia descendente (top‐down), que fundamentalmente consiste en el empleo de las técnicas de litografía y grabado para definir motivos a escala micrométrica o nanométrica. Para ambas estrategias, se seleccionaron materiales magnéticos que, debido a sus propiedades físicas, se consideran muy buenos candidatos para futuras aplicaciones tecnológicas. En concreto, para la estrategia ascendente se sintetizaron coloides con NP’s de Co por su potencial interés en la fabricación de dispositivos de memorias magnéticas de alta densidad, con los cuales podría superarse el límite actual, que se encuentra alrededor de 1 Terabits/in2. Por su parte, para la estrategia descendente se seleccionó la manganita La0.66Sr0.33MnO3 porque gracias a su carácter semimetálico (polarización total de espín) y su elevada temperatura de Curie resulta ser uno de los mejores candidatos para la implementación de dispositivos de espintrónica. En el primer caso se han utilizado las técnicas de “drop casting” y “spin coating” y los resultados obtenidos en ambos casos demuestran que una baja dispersión de tamaño de las NPs (< 15% de dev. std. respecto al valor promedio) es de capital importancia para conseguir el autoensamblaje de las NPs en áreas grandes. Además, se han optimizado las condiciones experimentales (temperatura, velocidad de evaporación, tipo de solvente, mojabilidad del coloide, etc.) que permiten la formación de sistemas nanoestructurados homogéneos y con orden de largo alcance sobre sustratos de interés tecnológico, en particular sobre silicio. Respecto a la estrategia descendente, se demuestra que la técnica de grabado aquí propuesta constituye un avance frente a las técnicas tradicionales de ataque mediante métodos físicos que, si bien están perfectamente contrastadas para su uso en semiconductores, en el caso de los óxidos presentan diversos problemas. Su ventaja radica en que con ella se elimina la posibilidad de crear defectos en el material resultante como, por ejemplo: la implantación iónica o la generación de defectos cristalinos, los cuales deterioran las propiedades físicas del material. También se ha realizado un estudio de los fenómenos de la interfase formada por un óxido complejo como el LSMO y distintos materiales aislantes típicamente usados como barrera en la fabricación de uniones túnel. Para ello se han preparado diferentes bicapas integradas por LSMO y un material aislante: MgO, NdGaO3, SrTiO3 y LaAlO3. El método empleado aquí permite comparar cuantitativamente los resultados de las distintas barreras, sin necesidad de llevar a cabo el proceso completo de fabricación de las uniones túnel, y por tanto, permite conocer de manera experimental cuál de los distintos materiales de barrera proporciona la respuesta óptima. En esta memoria se aborda también el estudio de los fenómenos de electroresistencia en manganitas. Cuando se estudia la electroresistencia en dispositivos nanométricos sometidos a altas densidades de corriente (superiores a 1x105 A/cm2) frecuentemente surge el debate acerca de la importancia del efecto Joule. Con la intención de clarificar el papel del efecto Joule se ha diseñado un sistema que permite tener acceso a la temperatura local de las muestras durante la medición de las curvas características I‐V. Nuestros resultados demuestran que el comportamiento fuertemente no lineal de las curvas I‐V no puede ser atribuida exclusivamente al efecto Joule. Por otra parte, el aumento progresivo e irreversible de la resistencia en todo el rango de temperaturas y la disminución de la TC al inyectar altas densidades corriente, apuntan hacia una progresiva degradación de las muestras debida a la disminución del contenido de oxígeno. Esta hipótesis se confirma por el hecho de que un recocido de las muestras al aire a alta temperatura permite recobrar los valores iniciales de resistencia y TC. Finalmente, se ha realizado una investigación detallada del fenómeno de cambio reversible de resistencia en LSMO. La transición reversible entre los estados de alta y baja resistencia se ha inducido mediante la aplicación de un voltaje de bias a través de la punta conductora del AFM, se ha identificado el mecanismo que da lugar a dicho cambio y se ha determinado cual es el material activo en dicho cambio de resistencia.

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[eng] This memory compiles the results obtained about the preparation and characterization of the physical properties of nanostrutured magnetic systems. For the fabrication of nanostructures two different strategies have been used: the bottom‐up strategy based on the self‐assembly of elemental nanometric pieces, in our case nanoparticles (NPs) and the topdown strategy, that imply the use of lithographic and etching techniques to define motives at the micro or nanometric scale. Using the first strategy, different samples have been prepared by means of the dropcasting and spin coating techniques. In both cases we have obtained self‐assembled monolayers of highly ordered Co magnetic nanoparticles (NPs) onto Si substrates. The influence of different parameters, such as substrate temperature, evaporation time, the solvent used and the wetting of the colloid, were analyzed. The top‐down procedure was used for fabricating La0.66Sr0.33MnO3 (LSMO)/insulating layer bilayers and La0.66Sr0.33MnO3 microbridges by lithographic and etching techniques. We have fabricated the LSMO/insulating layer bilayers to investigated interfacial effects between LSMO electrodes and different insulating layers, such as MgO, NdGaO3, SrTiO3 and LaAlO3. Our set up allows studying and comparing the electronic effects at the LSMO/insulating layer interface which could be of major interest for the implementation of oxide‐based magnetic tunneling junctions. Finally electroresistance and reversible resistive switching (RS) behavior were also investigated in sputtered LSMO thin films. To ascertain the role of Joule self‐heating effects I‐V characteristic curves were measured in LSMO microbridges with a nanometric Pt thermometer on top in order to gain access to the local variations of temperature. Strongly non‐linear I‐V characteristic curves were observed that cannot be explained by Joule heating effects alone. In addition, the progressive and irreversible augment of resistance, together with the reduction of TC, strongly suggest a progressive degradation of the samples due to oxygen depletion. For the RS studies the LSMO resistance state was locally modified by using a conducting scanning‐probe microscope. Our results indicate that the mechanism of RS in this type of manganites is chiefly an electronic effect. The effect is not only confined to the surface but its spatial extension and even the final resistance state condition can be modulated by the magnitude of potential and the time it is applied. The stability of the different resistance states as a function of temperature and magnetic field was also analyzed.

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Tesis Doctorals - Departament - Electrònica

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Sistemas nanoestructurados y propiedades de transporte en capas delgadas de manganita