# name
Multimodal quantitative analysis of functional materials: STEM and DFT EELS simulation

# metadata.dc.contributor.other[].value
Universitat de Barcelona. Departament d'Enginyeria Electrònica i Biomèdica

# metadata.dc.description.abstract[].value
[eng] This thesis examines the properties at the atomic level of complex materials using advanced simulations and high-resolution electron microscopy. The study uses scanning transmission electron microscopy (STEM), electron energy loss spectroscopy (EELS), and density functional theory (DFT) to learn more about defect chemistry, structural phases, and how electrons behave in different materials. The motivation and objectives of the thesis are described in chapter 1. Chapter 2 discusses the basic ideas behind STEM image analysis and image simulation and DFT-EELS. It explains how to obtain quantitative data from atomic resolution images using software tools such as Atomap. The multiscale method of image simulation is explained in detail as a way of modeling how electron waves move through crystalline structures. The chapter also discusses DFT-based EELS simulations, which use electron density, dielectric functions, and energy loss spectra to help us understand the low-loss and deep-loss characteristics seen in experimental spectra. Chapter 3 studies the details of HfO₂-based resistive random access memory (RRAM) devices, with a focus on how oxygen vacancies change the electronic properties of these devices. DFT simulations are used to model the dielectric function and EELS spectra for different stoichiometries and structural phases. The simulated results help explain the changes in the experimental spectra and show how oxygen vacancies affect the dielectric response. In Chapter 4, we examine the xenon gas clusters contained in graphene sheets and how pressure and state of charge affect the EELS spectra obtained. Experimental EELS spectra show consistent changes in peak positions and shapes. This leads to DFT-EELS simulations of xenon clusters with different levels of ionization and charge confinement. The measurement of defects in La₀.₈Sr₀.₂MnO₃ (LSMO) by imaging and HAADF-STEM simulation is the main topic of Chapter 5. La atoms create defects by occupying Mn places in this perovskite oxide, and this impacts the contrast of the HAADF images. An analysis technique based on a relative intensity relationship is developed using Atomap after running several image simulations for different concentrations of defects. Defect densities are calculated by analyzing and comparing simulations with experimental HAADF images of LSMO samples grown at different oxygen pressures. The study presents a protocol for quantifying defects in thin layers of LSMO. In conclusion, the thesis improves the understanding of the characterization of various materials by electron microscopy techniques through various types of simulations.

# metadata.dc.description.abstract[].value
[cat] Aquesta tesi examina les propietats a nivell atòmic de materials complexos mitjançant simulacions avançades i microscòpia electrònica d’alta resolució. L’estudi utilitza la microscòpia electrònica de transmissió de rastreig (STEM), l’espectroscòpia de pèrdua d’energia dels electrons (EELS) i la teoria del funcional de la densitat (DFT) per aprendre més sobre la química dels defectes, les fases estructurals i com es comporten els electrons en diferents materials. La motivació i els objectius de la tesi es descriuen al capítol 1. El capítol 2 parla de les idees bàsiques darrere de l’anàlisi d’imatges STEM i la simulació d’imatges i DFT-EELS. Explica com obtenir dades quantitatives a partir d’imatges de resolució atòmica mitjançant eines de programari com Atomap. El mètode multiscale de simulació d’imatges s’explica en detall com una manera de modelar com les ones d’electrons es mouen a través d’estructures cristal·lines. El capítol també parla de les simulacions EELS basades en DFT, que utilitzen la densitat electrònica, les funcions dielèctriques i els espectres de pèrdua d’energia per ajudar-nos a comprendre les característiques de baixes pèrdues i pèrdues profundes que es veuen en els espectres experimentals. El capítol 3 estudia els detalls sobre els dispositius de memòria d’accés aleatori resistiu (RRAM) basats en HfO₂, amb un enfocament en com les vacants d’oxigen canvien les propietats electròniques d’aquests dispositius. S’utilitzen simulacions DFT per modelar la funció dielèctrica i els espectres EELS per a diferents estequiometries i fases estructurals. Els resultats simulats ajuden a explicar els canvis en els espectres experimentals i mostren com les vacants d’oxigen afecten la resposta dielèctrica. Al capítol 4, examinem els clúster de gas xenó continguts en làmines de grafè i com la pressió i l’estat de càrrega afecten els espectres EELS obtinguts. Els espectres EELS experimentals mostren canvis consistents en les posicions i formes dels pics. Això condueix a simulacions DFT-EELS de clúmuls de xenó amb diferents nivells d’ionització i confinament de càrrega. La mesura de defectes en La₀.₈Sr₀.₂MnO₃ (LSMO) mitjançant imatges i simulació HAADF-STEM és el tema principal del capítol 5. Els àtoms de La creen defectes ocupant llocs de Mn en aquest òxid de perovskita, i això té impacte en el contrast de les imatges HAADF. Es desenvolupa una tècnica d’anàlisi basada en una relació d’intensitat relativa utilitzant Atomap després d’executar diverses simulacions d’imatges per a diferents concentracions de defectes. Les densitats de defectes es calculen analitzant i comparant simulacions amb imatges experimentals HAADF de mostres de LSMO crescuda a diferents pressions d’oxigen. L’estudi presenta un protocol per quantificar defectes en capes primes de LSMO. En conclusió, la tesi millora la comprensió de la caracterització de diversos materials per tècniques de microscòpia electrònica mitjançant diversos tipus de simulacions.

# metadata.dc.source[].value
Tesis Doctorals - Departament - Enginyeria Electrònica i Biomèdica

# metadata.dc.title[].value
Multimodal quantitative analysis of functional materials: STEM and DFT EELS simulation