Tipus de document
TesiVersió
Versió publicadaData de publicació
Tots els drets reservats
Si us plau utilitzeu sempre aquest identificador per citar o enllaçar aquest document: https://hdl.handle.net/2445/231566
Variability and Source Apportionment of Ultrafine Particles in Urban Europe
Títol de la revista
Autors
Director/Tutor
ISSN de la revista
Títol del volum
Recurs relacionat
Resum
[eng] Atmospheric particulate matter (PM) is recognised as a major air pollutant with significant impacts on human health and the Earth’s climate. The nature and severity of its effects depend, among other factors, on particle size. Ultrafine particles (UFPs), defined as particles with diameters below 100 nm, contribute only a small fraction of PM mass concentrations (µg m-3) but represent a substantial portion of particle number concentrations (PNCs, # cm-3). Particle number size distributions (PNSDs) categorise particle into three size modes: Nucleation (< 25 nm), Aitken (25–100 nm) and accumulation (100–1000 nm). Due to their nanoscale size, UFPs can penetrate deep into the respiratory tract and translocate through the alveolar barrier into the bloodstream, reaching other organs. However, evidence on their health impacts remain inconsistent, likely due to the scarcity of long-term UFP datasets, the lack of standardised monitoring methods, the strong spatial variability of UFPs, and the diversity of sources contributing to PNCs in different regions. Currently, UFPs have no legally binding standards at the EU or global levels. The new Ambient Air Quality Directive (European Union) 2024/2881 introduced UFPs into European legislation for the first time. Although binding limits are not yet defined, it mandates monitoring of PNC at urban supersites, rural supersites, and pollution hotspots such as traffic-dense areas, airports, harbours, and industrial locations, while PNSD monitoring is required only at urban supersites, covering particles down to 10 nm. The goal is to obtain harmonised data to subsequently evaluate health associations, thereby supporting decisions on evidence-based air quality (AQ) management. The objective of this thesis is to improve understanding of the spatial and temporal variability and sources of UFPs in urban Europe. Long-term PNC and PNSD data (2009–2019) from twenty-nine European cities were compiled, harmonised, and analysed. Spatial variability and long-term trends of UFPs across diverse environments were investigated, and sources were identified and quantified through source apportionment (SA) analyses using Positive Matrix Factorisation (PMF). In addition, aviation-related emissions near a major European airport were characterised, and meteorology-driven dispersion effects on source contributions were assessed. The results presented provide one of the most comprehensive assessments of UFP concentrations and SA across European urban environments to date. Harmonisation of PNSDs within the 10–800 nm size range allowed reliable inter-site comparisons and minimised artefacts arising from different lower size detection limits. PNCs increased progressively from Northern to Southern Europe, with substantially higher levels at traffic sites, pointing to road traffic as the dominant contributor to UFPs in cities. Long-term trend analyses (2009–2019) revealed marked decreases in Aitken and accumulation mode particles, driven by reductions in traffic-related emissions following successive European road traffic emission policies. In contrast, nucleation mode particles remained stable or increased slightly, influenced by new particle formation (NPF) events and non-traffic sources such as industry, shipping, and aviation. SA using PMF identified up to ten distinct factors contributing to PNCs, with road traffic as the major contributor, followed by photochemical nucleation and domestic heating. The source contributions varied a lot among cities, in both type and magnitude. Surprisingly, NPF contributions were not the highest in Southern Europe (with higher insolation and biogenic emissions of precursors) but in Central Europe, likely due to SO2 emissions from coal-fired power plants. Domestic heating was a major source of UFPs in a relevant number of cities. Aviation-related emissions were characterised separately in a dedicated case study at Brussels Airport, where aircraft operations were found to dominate local UFP levels and remained detectable several kilometres downwind. The application of dispersion normalisation in a Barcelona analysis (2013–2024) further improved SA results by separating emission-driven changes from meteorological variability. The 2013–2024 UFP decreasing trend was more pronounced than for 2013–2019, reflecting the effect of European, national, regional, and local measures on road traffic, the decrease of shipping emissions, and the COVID-19 lockdown. The insights derived from this work contribute to a better understanding of UFP behaviour in urban environments, support evidence-based monitoring recommendations, and inform targeted mitigation measures to improve AQ and protect public health across Europe.
[cat] El material particulat atmosfèric (PM) és un dels principals contaminants de l’aire, amb efectes significatius sobre la salut humana i el clima de la Terra. Aquests efectes depenen, entre altres factors, de la mida de les partícules. Les partícules ultrafines (UFPs, amb diàmetre < 100 nm) representen només una petita fracció de la concentració en massa de PM (µg m-3) però constitueixen la major part de la concentració en número de partícules (PNC, # cm-3). Les distribucions de mida de nombre de partícules (PNSDs) es divideixen en tres modes: nucleació (< 25 nm), Aitken (25–100 nm) i acumulació (100–1000 nm). A causa de la seva mida nanomètrica, les UFPs poden penetrar profundament al sistema respiratori i travessar la barrera alveolar fins al torrent sanguini, arribant a altres òrgans. Tot i això, els estudis de salut encara són limitats per la manca de mètodes de mesura estandarditzats, la poca disponibilitat de dades a llarg termini, l’alta variabilitat espacial i temporal de les UFPs, i les diverses fonts contribuint a la PNC en cada regió. El marc regulador per a aquestes partícules encara està en desenvolupament, sense valors límit legalment vinculants. La nova Directiva de Qualitat de l’Aire (Unió Europea) 2024/2881 reconeix per primera vegada les UFP com a contaminants emergents. Tot i que no estableix valors límits, la directiva exigeix la mesura de la PNC i la PNSD a “supersites” urbanes, amb un límit inferior de mida de 10 nm, i a punts calents de contaminació com zones de trànsit intens, aeroports, ports i indústries, així com a àrees rurals. L’objectiu principal d’aquesta tesi és millorar el coneixement sobre la variabilitat espacial i temporal i les fonts de UFP a ciutat europees. Per això, s’ha compilat, harmonitzat i analitzat dades de PNC i PNSD (2009–2019) de diverses estacions de mesura urbanes a Europa. S’ha avaluat la variabilitat espacial i les tendències temporals a llarg termini, i s’han identificat i quantificat les fonts mitjançant anàlisis de contribució de fonts (SA) amb el model Factorització de Matriu Positiva (PMF). També s’han caracteritzat les emissions d’aviació properes a un gran aeroport europeu i s’ha analitzat l’impacte de la dispersió meteorològica sobre les contribucions de fonts. Aquest treball ofereix una de les avaluacions més completes fins ara de les concentracions de UFP i de la SA en entorns urbans europeus. L’harmonització de les PNSDs dins del rang de 10–800 nm ha permès comparacions fiables entre estacions i ha minimitzat els artefactes derivats de diferents límits inferiors de detecció. Els resultats mostren un augment progressiu de la PNC del nord cap al sud d’Europa, amb nivells més elevats en estacions de trànsit, confirmant el paper dominant del transport rodat. Les anàlisis de tendència temporal indiquen una disminució clara de les partícules dels models Aitken i acumulació, atribuïda a les polítiques europees de reducció d’emissions del trànsit. En canvi, el mode de nucleació s’ha mantingut estable o lleugerament creixent, influït per processos de nova formació de partícules (NPF) i fonts no vinculades al trànsit com la indústria, transport marítim i aviació. L’anàlisi de SA mitjançant el model PMF ha identificat deus factors diferenciat que contribueixes a les PNCs, amb el trànsit rodat com a major contribuent, seguint de la nucleació fotoquímica i la calefacció domèstica. Les emissions d’aviació s’han caracteritzat en un estudi a l’Aeroport de Brussel·les, on s’ha observat que les operacions aeronàutiques dominaven els nivells locals de UFPs i que aquestes es mantenien detectables a diversos quilòmetres sotavent. L’aplicació de la normalització per dispersió en un anàlisi de Barcelona (2013–2024) ha millorat els resultats de la SA en separar els canvis impulsats per les emissions dels derivats de la variabilitat meteorològica. En conjunt, aquesta tesi posa de manifest la necessitat d’una monitorització harmonitzada de les UFPs i d’estratègies de mitigació específiques que abordin tant les fonts primàries com les secundàries. Els resultats proporcionen una base científica sòlida per donar suport al desenvolupament de regulacions fonamentades en l’evidència, orientades a reduir l’exposició de les UFPs i protegir la salut pública a tot Europa
[spa] El material particulado atmosférico (PM) es uno de los principales contaminantes del aire, con efectos significativos sobre la salud humana y el clima de la Tierra. Estos efectos dependen, entre otros factores, del tamaño de las partículas. Las partículas ultrafinas (UFPs, con un diámetro < 100 nm) representan solo una pequeña fracción de la concentración en masa de PM (µg m-3), pero constituyen la mayor parte de la concentración en número de partículas (PNC, # cm-3). Las distribuciones de tamaño del número de partículas (PNSDs) se dividen en tres modos: nucleación (< 25 nm), Aitken (25–100 nm) y acumulación (100–1000 nm). Debido a su tamaño nanométrico, las UFPs pueden penetrar profundamente en el sistema respiratorio y atravesar la barrera alveolar hasta el torrente sanguíneo, alcanzando otros órganos. Sin embargo, los estudios sobre salud siguen siendo limitados por la falta de métodos de medición estandarizados, la escasa disponibilidad de datos a largo plazo, la alta variabilidad espacial y temporal de las UFPs, y las diversas fuentes que contribuyen a la PNC en cada región. El marco regulador para estas partículas aún está en desarrollo, sin valores límite legalmente vinculantes. La nueva Directiva de Calidad del Aire (Unión Europea) 2024/2881 reconoce por primera vez las UFPs como contaminantes emergentes. Aunque no establece valores límite, la directiva exige la medición de la PNC y la PNSD en “supersites” urbanos, con un límite inferior de tamaño de 10 nm, en puntos calientes de contaminación como zonas de tráfico intenso, aeropuertos, puertos e instalaciones industriales, así como en áreas rurales. El objetivo principal de esta tesis es mejorar el conocimiento sobre la variabilidad espacial y temporal y las fuentes de UFPs en las ciudades europeas. Para ello, se han recopilado, armonizado y analizado datos de PNC y PNSD (2009–2019) de varias estaciones de medición urbanas en Europa. Se ha evaluado la variabilidad espacial y las tendencias temporales a largo plazo, y se han identificado y cuantificado las fuentes mediante análisis de contribución de fuentes (SA) con el modelo de Factorización de Matriz Positiva (PMF). También se han caracterizado las emisiones de aviación cercanas a un gran aeropuerto europeo y se ha analizado el impacto de la dispersión meteorológica sobre las contribuciones de las fuentes. Este trabajo ofrece una de las evaluaciones más completas hasta la fecha de las concentraciones de UFPs y de la SA en entornos urbanos europeos. La armonización de las PNSDs dentro del rango de 10–800 nm ha permitido comparaciones fiables entre estaciones y ha minimizado los artefactos derivados de diferentes límites inferiores de detección. Los resultados muestran un aumento progresivo de la PNC del norte al sur de Europa, con niveles más elevados en estaciones de tráfico, confirmando el papel dominante del transporte rodado. Los análisis de tendencias temporales indican una clara disminución de las partículas de los modos Aitken y de acumulación, atribuida a las políticas europeas de reducción de emisiones del tráfico. En cambio, el modo de nucleación se ha mantenido estable o ha mostrado un ligero aumento, influido por procesos de nueva formación de partículas (NPF) y por fuentes no relacionadas con el tráfico, como la industria, el transporte marítimo y la aviación. El análisis de SA mediante el modelo PMF ha identificado diez factores diferenciados que contribuyen a las PNCs, con el tráfico rodado como principal contribuyente, seguido de la nucleación fotoquímica y la calefacción doméstica. Las emisiones de aviación se han caracterizado en un estudio en el Aeropuerto de Bruselas, donde se observó que las operaciones aeronáuticas dominaban los niveles locales de UFPs y que estas se mantenían detectables a varios kilómetros a sotavento. La aplicación de la normalización por dispersión en un análisis de Barcelona (2013–2024) ha mejorado los resultados de la SA al separar los cambios impulsados por las emisiones de los derivados de la variabilidad meteorológica. En conjunto, esta tesis pone de manifiesto la necesidad de una monitorización armonizada de las UFPs y de estrategias de mitigación específicas que aborden tanto las fuentes primarias como las secundarias. Los resultados proporcionan una base científica sólida para apoyar el desarrollo de regulaciones fundamentadas en la evidencia, orientadas a reducir la exposición a las UFPs y proteger la salud pública en toda Europa.
[cat] El material particulat atmosfèric (PM) és un dels principals contaminants de l’aire, amb efectes significatius sobre la salut humana i el clima de la Terra. Aquests efectes depenen, entre altres factors, de la mida de les partícules. Les partícules ultrafines (UFPs, amb diàmetre < 100 nm) representen només una petita fracció de la concentració en massa de PM (µg m-3) però constitueixen la major part de la concentració en número de partícules (PNC, # cm-3). Les distribucions de mida de nombre de partícules (PNSDs) es divideixen en tres modes: nucleació (< 25 nm), Aitken (25–100 nm) i acumulació (100–1000 nm). A causa de la seva mida nanomètrica, les UFPs poden penetrar profundament al sistema respiratori i travessar la barrera alveolar fins al torrent sanguini, arribant a altres òrgans. Tot i això, els estudis de salut encara són limitats per la manca de mètodes de mesura estandarditzats, la poca disponibilitat de dades a llarg termini, l’alta variabilitat espacial i temporal de les UFPs, i les diverses fonts contribuint a la PNC en cada regió. El marc regulador per a aquestes partícules encara està en desenvolupament, sense valors límit legalment vinculants. La nova Directiva de Qualitat de l’Aire (Unió Europea) 2024/2881 reconeix per primera vegada les UFP com a contaminants emergents. Tot i que no estableix valors límits, la directiva exigeix la mesura de la PNC i la PNSD a “supersites” urbanes, amb un límit inferior de mida de 10 nm, i a punts calents de contaminació com zones de trànsit intens, aeroports, ports i indústries, així com a àrees rurals. L’objectiu principal d’aquesta tesi és millorar el coneixement sobre la variabilitat espacial i temporal i les fonts de UFP a ciutat europees. Per això, s’ha compilat, harmonitzat i analitzat dades de PNC i PNSD (2009–2019) de diverses estacions de mesura urbanes a Europa. S’ha avaluat la variabilitat espacial i les tendències temporals a llarg termini, i s’han identificat i quantificat les fonts mitjançant anàlisis de contribució de fonts (SA) amb el model Factorització de Matriu Positiva (PMF). També s’han caracteritzat les emissions d’aviació properes a un gran aeroport europeu i s’ha analitzat l’impacte de la dispersió meteorològica sobre les contribucions de fonts. Aquest treball ofereix una de les avaluacions més completes fins ara de les concentracions de UFP i de la SA en entorns urbans europeus. L’harmonització de les PNSDs dins del rang de 10–800 nm ha permès comparacions fiables entre estacions i ha minimitzat els artefactes derivats de diferents límits inferiors de detecció. Els resultats mostren un augment progressiu de la PNC del nord cap al sud d’Europa, amb nivells més elevats en estacions de trànsit, confirmant el paper dominant del transport rodat. Les anàlisis de tendència temporal indiquen una disminució clara de les partícules dels models Aitken i acumulació, atribuïda a les polítiques europees de reducció d’emissions del trànsit. En canvi, el mode de nucleació s’ha mantingut estable o lleugerament creixent, influït per processos de nova formació de partícules (NPF) i fonts no vinculades al trànsit com la indústria, transport marítim i aviació. L’anàlisi de SA mitjançant el model PMF ha identificat deus factors diferenciat que contribueixes a les PNCs, amb el trànsit rodat com a major contribuent, seguint de la nucleació fotoquímica i la calefacció domèstica. Les emissions d’aviació s’han caracteritzat en un estudi a l’Aeroport de Brussel·les, on s’ha observat que les operacions aeronàutiques dominaven els nivells locals de UFPs i que aquestes es mantenien detectables a diversos quilòmetres sotavent. L’aplicació de la normalització per dispersió en un anàlisi de Barcelona (2013–2024) ha millorat els resultats de la SA en separar els canvis impulsats per les emissions dels derivats de la variabilitat meteorològica. En conjunt, aquesta tesi posa de manifest la necessitat d’una monitorització harmonitzada de les UFPs i d’estratègies de mitigació específiques que abordin tant les fonts primàries com les secundàries. Els resultats proporcionen una base científica sòlida per donar suport al desenvolupament de regulacions fonamentades en l’evidència, orientades a reduir l’exposició de les UFPs i protegir la salut pública a tot Europa
[spa] El material particulado atmosférico (PM) es uno de los principales contaminantes del aire, con efectos significativos sobre la salud humana y el clima de la Tierra. Estos efectos dependen, entre otros factores, del tamaño de las partículas. Las partículas ultrafinas (UFPs, con un diámetro < 100 nm) representan solo una pequeña fracción de la concentración en masa de PM (µg m-3), pero constituyen la mayor parte de la concentración en número de partículas (PNC, # cm-3). Las distribuciones de tamaño del número de partículas (PNSDs) se dividen en tres modos: nucleación (< 25 nm), Aitken (25–100 nm) y acumulación (100–1000 nm). Debido a su tamaño nanométrico, las UFPs pueden penetrar profundamente en el sistema respiratorio y atravesar la barrera alveolar hasta el torrente sanguíneo, alcanzando otros órganos. Sin embargo, los estudios sobre salud siguen siendo limitados por la falta de métodos de medición estandarizados, la escasa disponibilidad de datos a largo plazo, la alta variabilidad espacial y temporal de las UFPs, y las diversas fuentes que contribuyen a la PNC en cada región. El marco regulador para estas partículas aún está en desarrollo, sin valores límite legalmente vinculantes. La nueva Directiva de Calidad del Aire (Unión Europea) 2024/2881 reconoce por primera vez las UFPs como contaminantes emergentes. Aunque no establece valores límite, la directiva exige la medición de la PNC y la PNSD en “supersites” urbanos, con un límite inferior de tamaño de 10 nm, en puntos calientes de contaminación como zonas de tráfico intenso, aeropuertos, puertos e instalaciones industriales, así como en áreas rurales. El objetivo principal de esta tesis es mejorar el conocimiento sobre la variabilidad espacial y temporal y las fuentes de UFPs en las ciudades europeas. Para ello, se han recopilado, armonizado y analizado datos de PNC y PNSD (2009–2019) de varias estaciones de medición urbanas en Europa. Se ha evaluado la variabilidad espacial y las tendencias temporales a largo plazo, y se han identificado y cuantificado las fuentes mediante análisis de contribución de fuentes (SA) con el modelo de Factorización de Matriz Positiva (PMF). También se han caracterizado las emisiones de aviación cercanas a un gran aeropuerto europeo y se ha analizado el impacto de la dispersión meteorológica sobre las contribuciones de las fuentes. Este trabajo ofrece una de las evaluaciones más completas hasta la fecha de las concentraciones de UFPs y de la SA en entornos urbanos europeos. La armonización de las PNSDs dentro del rango de 10–800 nm ha permitido comparaciones fiables entre estaciones y ha minimizado los artefactos derivados de diferentes límites inferiores de detección. Los resultados muestran un aumento progresivo de la PNC del norte al sur de Europa, con niveles más elevados en estaciones de tráfico, confirmando el papel dominante del transporte rodado. Los análisis de tendencias temporales indican una clara disminución de las partículas de los modos Aitken y de acumulación, atribuida a las políticas europeas de reducción de emisiones del tráfico. En cambio, el modo de nucleación se ha mantenido estable o ha mostrado un ligero aumento, influido por procesos de nueva formación de partículas (NPF) y por fuentes no relacionadas con el tráfico, como la industria, el transporte marítimo y la aviación. El análisis de SA mediante el modelo PMF ha identificado diez factores diferenciados que contribuyen a las PNCs, con el tráfico rodado como principal contribuyente, seguido de la nucleación fotoquímica y la calefacción doméstica. Las emisiones de aviación se han caracterizado en un estudio en el Aeropuerto de Bruselas, donde se observó que las operaciones aeronáuticas dominaban los niveles locales de UFPs y que estas se mantenían detectables a varios kilómetros a sotavento. La aplicación de la normalización por dispersión en un análisis de Barcelona (2013–2024) ha mejorado los resultados de la SA al separar los cambios impulsados por las emisiones de los derivados de la variabilidad meteorológica. En conjunto, esta tesis pone de manifiesto la necesidad de una monitorización armonizada de las UFPs y de estrategias de mitigación específicas que aborden tanto las fuentes primarias como las secundarias. Los resultados proporcionan una base científica sólida para apoyar el desarrollo de regulaciones fundamentadas en la evidencia, orientadas a reducir la exposición a las UFPs y proteger la salud pública en toda Europa.
Matèries (anglès)
Citació
Col·leccions
Citació
GARCIA MARLÈS, Meritxell. Variability and Source Apportionment of Ultrafine Particles in Urban Europe. [consulted: 19 of September of 2026]. Available at: https://hdl.handle.net/2445/231566