Tesis Doctorals - Departament - Física Aplicada i Òptica

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Nanotubos de carbono: síntesis, caracterización y aplicaciones
(Universitat de Barcelona, 2009-02-15) García Céspedes, Jordi; Pascual Miralles, Esther; Bertrán Serra, Enric; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[spa] Los CNTs presentan propiedades eléctricas, térmicas y mecánicas singulares que han suscitado un interés considerable en las dos últimas décadas por sus posibles aplicaciones en Ciencia e Ingeniería de Materiales. Entre estas aplicaciones destaca la integración de CNTs en dispositivos electrónicos, como elementos activos en transistores, o como nanocables eléctricos. Actualmente, la actividad de investigación se centra en la capacidad de manipulación y crecimiento localizado de CNTs con características específicas. Una de las dificultades de este proceso se halla en la síntesis de CNTs sobre superficies metálicas. En el presente trabajo se ha abordado esta problemática, en concreto, el crecimiento de CNTs verticalmente alineados (VACNTs) sobre cobre mediante PECVD. El punto clave es el fenómeno de interdifusión entre el sustrato metálico y el material catalizador del crecimiento (Fe, Ni o Co), el cual está activado por las elevadas temperaturas (~ 700 °C) del proceso de depósito de CNTs. La difusión del catalizador en el sustrato puede limitar o hasta impedir el crecimiento de los CNTs, por lo que es conveniente depositar una capa delgada como barrera de difusión entre el sustrato y el catalizador. En esta tesis doctoral se ha realizado un análisis fundamental del material sintetizado, del sustrato y del material catalizador, de cara a establecer el tipo y el grado de interacción entre ellos durante el proceso de crecimiento. Esto ha ayudado a entender mejor el mecanismo de síntesis de los CNTs de acuerdo con las particularidades del sistema experimental. Por otra parte, se ha puesto especial atención en el uso de barreras de difusión de baja resistividad eléctrica, puesto que la resistencia de contacto entre los CNTs y el sustrato limita la capacidad de transporte eléctrico de estas nanoestructuras. Entre las posibles técnicas de preparación del recubrimiento catalizador, se ha optado por la de pulverización catódica asistida con magnetrón, debido a su compatibilidad con la técnica de depósito de los CNTs mediante PECVD. Se han utilizado VACNTs en dos aplicaciones distintas. Por un lado, se han realizado depósitos densos de este material sobre los electrodos de cobre que forman parte de un dispositivo láser de diodos. La intención es mejorar el contacto eléctrico y térmico entre los electrodos y los diodos que hacen de elemento activo del láser. Por otra parte, se han depositado VACNTs sobre microelectrodos de Ir, Pt y Au utilizados para el análisis electroquímico. En este caso, se prevé un incremento en el ritmo de transferencia electrónica entre las nanoestructuras y el electrolito, dada la elevada superficie específica de los VACNTs, su buena conductividad eléctrica y la disposición inclinada de sus planos grafíticos (estructura tipo "bambú"). Esta morfología se caracteriza por presentar una elevada porción de planos con sus bordes expuestos al medio líquido.
Mueller matrix polarimetry of anisotropic chiral media
(Universitat de Barcelona, 2010-10-06) Arteaga Barriel, Oriol; Canillas i Biosca, Adolf; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[eng] Esta tesis se centra en el estudio de medios quirales mediante polarimetría de matriz de Mueller. Ópticamente los medios quirales se caracterizan por tener actividad óptica, que se manifiesta en procesos dispersivos con la birefringencia circular o en procesos de absorción mediante el cicroismo circular. Nuestro ámbito de estudio han estado los anisótropos no es posible aplicar los métodos convencionales de determinación de la actividad óptica ya que la descripción de la propagación de la luz polarizada se vuelve mucho más compleja ya que el dicroismo y la birefringencia lineales también están presentes. Una parte importante del trabajo han sido el desarrollo teórico necesario para poder obtener los parámetros de dicroismo circular o birefringencia circular a partir de las medidas de la Matriz de Mueller de una muestra anisótropa arbitraria. Otra parte importante del trabajo ha sido la y construcción de un polarímetro de matriz de Mueller de alta resolución basado en el uso de dos moduladores fotoelásticos y es capaz de trabajar en dos modos de funcionamiento: espectroscópico y con resolución espacial. Los desarrollos instrumentales teórico nos han llevado a poder realizar caracterizar muestras de diversa índole. En el ámbito cristalográfico hemos medido espectroscópicamente el tensor de girotropía del cuarzo y hemos mostrado la posibilidad de distinguir dominios quirales en capas delgadas policristalinas. Otro apartado experimental fundamental ha sido la caracterización de procesos de inducción de quiralidad supramolecular mediante efectos hidrodinámicos en soluciones agitadas de nanopartículas orgánicas de formas alargadas.
Holographic optical tweezers systems for biophysical experiments
(Universitat de Barcelona, 2009-01-16) Andilla i Salla, Jordi; Martín Badosa, Estela; Montes Usategui, Mario; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[spa] Este trabajo describe el desarrollo de varios sistemas de atrapamiento óptico basados en holografía y su posible aplicación en experimentos de biología molecular. Se ha desarrollado un sistema de caracterización de pantallas de cristal líquido para encontrar configuraciones de trabajo específicas adecuadas a los sistemas de pinzas ópticas holográficas. Utilizando este sistema hemos encontrado una configuración de trabajo sin modulación en amplitud y con 2pi de modulación en fase. Se han estudiado las aberraciones introducidas por las pantallas de cristal líquido en el sistema y se han corregido, utilizando el mismo modulador, mediante la introducción de las variaciones de fase adecuadas. Para encontrarlas se han utilizado dos métodos. En el primer caso se ha utilizado la parte central del modulador, la cual introduce aberración de astigmatismo, y se ha compensado introduciendo los valores de fase correspondientes a una lente toroidal. El segundo método, más elaborado, ha consistido en determinar la aberración completa introducida por la pantalla mediante un sensor de frente de onda y determinar, así, los valores necesarios para la corrección. Se han estudiado los efectos introducidos por cada uno de los elementos del sistema óptico mediante una simulación utilizando el programa de diseño óptico Zemax. A partir de esta simulación se han determinado los factores de diseño más críticos en términos de aberraciones y eficiencia y poder diseñas así un sistema de pinzas ópticas holográficas óptimo. Se han evaluado las características de los algoritmos de cálculo de hologramas: de rampas y lentes, Gerchberg-Saxton y de máscaras aleatorias. Se han implementado estos algoritmos en una interfaz, programada en Java, que permite la interacción con múltiples partículas de forma dinámica y en tiempo real. Utilizando toda la información anterior se ha construido un sistema de pinzas ópticas holográficas optimizado y con capacidad de control tridimensional de múltiples partículas en tiempo real. Se ha utilizado este sistema en la exploración de la aplicación de los sistemas holográficos en dos tipos de experimentos dentro de la biología molecular. La utilización de pinzas holográficas ha permitido la interacción con vesículas transportadas por motores moleculares en el interior de células vivas de forma dinámica. Para evaluar la posibilidad de la utilización de holografía en experimentos de estiramiento de molécula individual, se ha comprobado que es posible reproducir resultados compatibles en el estudio de las propiedades elásticas de la molécula de ADN, en comparación con el experimento no holográfico.
TEM techniques for the development of ULSI technology
(Universitat de Barcelona, 1991-03-14) Romano Rodríguez, Albert; Morante i Lleonart, Joan Ramon; Cornet i Calveras, Albert; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[eng] In the last decade transmission electron microscopy (TEM) has become one of the most powerful tools for the structural characterization of crystalline materials. Especially in the field of microelectronics development and production, the information obtained by this analytical tool has been of vital importance for the improvement of the different processing steps. With the reduction of the dimensions of the devices TEM is the only technique that can give information with enough spatial resolution. In this work applications of transmission electron microscopy for the study of processing steps of ULSI technology will be presented. In the first chapter special emphasize is given to the theoretical background of transmission e Some details about Secondary Ion Mass Spectrometry (SIMS) and Spreading Resistance Probe (SRP) are also given, as they will be used for cross-correlation in the following chapters. In semiconducting research and production the processes for the fabrication of devices are restricted to a small volume of the starting material. Only the areas close to the surface, about 5 μm deep, are used for the operation of the devices. Both for plan view and cross-section TEM investigation of integrated circuits special specimen preparation techniques had to be developed. These techniques are described in full detail in chapter two. Chapters 3 and 4 deal with the application of TEM for the characterization of two processing steps that are required for the fabrication of ULSI devices. Chapter 3 presents a structural study of the geometry and the defect generation in the substrate for one of the most important aspects of the process: the device isolation. In it modifications of the LOCOS process will be given, which try to solve the specific problems of LOCOS when applied to submicron devices. In chapter 4 the delineation of shallow junctions is treated. The dopant profiles have to be well characterized and analytical teehniques have to be used which have a high spatial resolution and a high sensitivity for dopant concentration. Especially the determination of two-dimensional dopant profiles poses severe problems. Special TEM techniques will be presented, which allow to determine the lateral dopant spread below implantation masks. Especially promising is the applieation of in-situ electron irradiation in a high voltage transmission electron microscope (HVEM) to this topic. It will be shown that the formation of extended defects in preferential areas of the specimens, induced by the high energy electrons, is dependent on the dopant concentration. Correlation with SIMS or SRP will allow to determine this doping level in a quite accurate way. Finally in chapter 5 the most relevant conclusions of this work will be presented. Further research on the treated topicswill be suggested.
Multichannel optical correlators: analysis, evaluation, and development of procedures for pattern recognition
(Universitat de Barcelona, 1995-06-30) Montes Usategui, Mario; Juvells Prades, Ignacio; Campos Coloma, Juan; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[spa] Los objetivos del trabajo son, en primer lugar, analizar las limitaciones que presenta la correlación monocanal para tratar con problemas complejos de reconocimiento de imágenes. Con este propósito se ha adaptado el formalismo de las regiones de decisión al caso particular de la correlación optica. El análisis muestra asimismo la forma de resolver los problemas encontrados, mediante la utilización de sistemas que realicen múltiples correlaciones (correladores multicanal). Se han desarrollado procedimientos para sacar provecho de la potencia de estos sistemas y se ha mostrado la superioridad frente a los sistemas de correlación unica. Se han estudiado los problemas encontrados en la construcción práctica de estos dispositivos y se han propuesto soluciones a algunos de ellos. Finalmente, se explora la posibilidad de realizar las multiples correlaciones necesarias mediante una arquitectura de correlación iterativa.
Obtención de recubrimientos de hidroxiapatita por ablación con láser
(Universitat de Barcelona, 1999-05-25) Fernández Pradas, Juan Marcos; Bertrán Serra, Enric; Sardin, Georges; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[spa] El estudio del crecimiento y de las propiedades constitutivas de los recubrimientos de fosfato de calcio obtenidos mediante ablación con láser ha permitido buscar las condiciones de depósito óptimas para obtener hidroxiapatita. Se ha demostrado que es posible depositar capas compactas de hidroxiapatita de alta calidad cristalina para ser utilizados como recubrimientos de implantes de Ti6A14V bioactivos, estables y duraderos. Mediante el control de los parámetros tecnológicos involucrados en el depósito por ablación con láser es posible obtener recubrimientos con diferentes características para que puedan ajustarse a los requerimientos de cada aplicación específica. Es necesario utilizar temperaturas de substrato superiores a 400 grados C para poder sintetizar fases cristalinas. Una presión de vapor de agua de 50 Pa favorece la obtención de recubrimientos de hidroxiapatita. Los ritmos de depósito lentos favorecen también la presencia de hidroxiapatita en detrimento de los otros fosfatos de calcio.
Propiedades vibracionales en el sistema (In,Ga)As
(Universitat de Barcelona, 2003-05-29) Hernández Márquez, Sergi; Artús i Surroca, Lluís; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[spa] Los materiales del sistema (In,Ga)As han presentado un gran interés en los últimos años debido al amplio rango de aplicaciones que presentan como dispositivos optoelectrónicos. La implantación iónica permite la introducción de impurezas en el material una vez crecido el mismo. No obstante, la introducción de dichas impurezas produce la destrucción de la estructura cristalina, por lo que son necesarios procesos térmicos posteriores para su recuperación. Mediante espectroscopia Raman se ha realizado un estudio en Un0.53Ga0.47As dopado con Si+ sobre la pérdida de cristalinidad en los procesos de implantación y posterior recuperación de su estructura durante los tratamientos térmicos. Se ha podido observar una excelente recuperación cristalina junto con una elevada activación eléctrica. La incorporación de carga al material da lugar a unas excitaciones de plasma que se acoplan con los modos longitudinales ópticos del sistema. Se ha realizado un estudio en profundidad mediante espectroscopia Raman sobre los modos acoplados entre plasmones y fonones longitudinales ópticos en In1-xGaxAs dopado epitaxialmente. Los resultados obtenidos son extensibles a otros compuestos ternarios. Mediante espectroscopia infrarroja ha sido realizado el primer estudio de modos acoplados en sistemas binarios y ternarios. Otras estructuras del sistema (InGa)As que presentan múltiples aplicaciones son los self-assembled quantum dots. Estos materiales dan lugar a una elevada eficiencia luminiscente, por lo que son materiales muy adecuados para la fabricación de láseres. Las propiedades vibracionales de estos sistemas no han sido bien estudiadas, por lo que se ha realizado un estudio mediante espectroscopia Raman de sistemas de QDs de InAs sobre GaAs. Se ha podido establecer de forma inequívoca que los fonones observados provienen de los QDs y no de la wetting layer.
Creixement i estructura local de capes primes epitaxials de BaZrxTi₁-xO₃
(Universitat de Barcelona, 2016-01-26) Ventura Altozano, Jofre; Varela Fernández, Manuel, 1956-; Fàbrega Sánchez, Ma. Lourdes; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[cat] La solució sòlida BaZrxTi1-xO3 (BZT) presenta un ampli ventall de propietats dielèctriques que la fan interessant tant des del punt de vista fonamental com d'aplicacions. Els estudis del BZT en forma màssica han mostrat que el ferroelèctric BaTiO3 i el paraelèctric BaZrO3 no es barregen a escala nanomètrica, sinó que precipiten respectivament en regions polars (PNR) i no polars. Les regions no polars destorben la ferroelectricitat de llarg abast del BaTiO3 i provoquen una interacció de curt abast entre les PNR en un comportament anomenat relaxor. En contrast amb els relaxors convencionals de solucions sòlides heterovalents, on les PNR generen camps elèctrics aleatoris responsables d'aquest comportament, a la substitució homovalent de Ti4+ per Zr4+ del BZT, l'abast de l'ordre polar és regulada exclusivament per la fracció volúmica i mida de les PNR. Això fa que l'estudi del BZT pugui resultar útil envers la comprensió del comportament relaxor. Amb la finalitat d'estudiar aquests comportaments en capes primes epitaxials i l'efecte de la influència del substrat, a més d’analitzar l’estructura cristal·lina i el creixement de les capes, en aquesta tesi s'han dipositat capes primes de BaZrxTi1-xO3 sobre SrTiO3 (001) en tot el rang de composicions, 0 £ x £ 1, mitjançant la tècnica d'ablació làser. S'ha mesurat la seva composició química i se n'ha caracteritzat sistemàticament l'estructura cristal·lina mitjana i local, microestructura, ordre polar i energia de la banda prohibida (bandgap) mitjançant espectroscòpia dispersiva de longitud d'ona de raigs X, difractometria de raigs X, microscòpia de forces atòmiques, microscòpia electrònica de transmissió, espectroscòpia Raman i el·lipsometria espectroscòpica. L'optimització dels paràmetres tecnològics de dipòsit ha permès l'obtenció de capes primes epitaxials d'una elevada qualitat cristal·lina i baix contingut de vacants d'oxigen. Malgrat l'elevat desencaix de xarxa entre el BZT i el SrTiO3 (de ~2.2% a ~6.9%), les capes presenten un domini cristal·lí únic amb relació epitaxial del tipus cub-sobre-cub. Independentment de la seva composició, totes les capes de BZT són completament relaxades i amb paràmetres de xarxa similars als del material màssic. L'anàlisi de la seva microestructura ha evidenciat que el creixement és 3D, amb morfologia columnar en volum i granular en superfície. L'alliberament de les tensions elàstiques s'aconsegueix mitjançant la formació majoritària de defectes cristal·lins durant les primeres etapes del creixement, específicament a través de mitjos bucles de dislocacions de falca negatives del tipus a<100>. La valoració de l'abast de l'ordre polar mitjançant espectroscòpia Raman ha permès determinar que, com a conseqüència de la semblança entre les cel·les cristal·lines respectives, els rangs composicionals dels diversos comportaments ferroelèctrics de les capes de BZT coincideixen amb els del material màssic. L'entorn atòmic del Ti roman gairebé invariant respecte el del BaTiO3 independentment de la fracció molar de Zr. Per tant, a les capes de BZT l'estructura cristal·lina mitjana és diferent de la local, i les regions polars nanomètriques tenen la mateixa simetria romboèdrica del BaTiO3. L'energia de la banda prohibida del BZT és asimètrica amb la composició, indicant que el BZT és una solució sòlida no ideal on les regions polars nanomètriques detectades poden originar-se a causa de la tendència inherent a la segregació de fases del material.
Functional properties and applications of plasma polymerized hexamethyldisiloxane (ppHMDSO) thin films
(Universitat de Barcelona, 2016-01-29) Benítez i Porras, Francesc; Esteve Pujol, Joan; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[eng] Plasma Polymerization is a novel technique for the preparation of polymer-like thin film coatings at low temperatures onto almost any type of substrates: plastic, metal, semiconductors, wood, textile fibers or membranes, to cite just a few. The films can be grown directly from liquid monomers that are introduced in the vapor phase into a vacuum chamber equipped with one or more electrodes that generate the plasma after a high voltage in continuous current mode (DC), low-frequency (AC) or high frequency (RF) is applied. The plasma state is a high-energy gas state in which the density of electrons, ions, excited species and radical fragments is abundant. The introduction of an organic monomer vapor into the plasma triggers the formation of molecular fragments capable of initiating multiple reactions: in the gas phase, recombination of radicals, oligomerization of high-weight molecules and aggregation into nanoscopic dust can occur, whereas adsorption and reaction onto any solid surface will result in the growth of highly adherent thin films. The structural, chemical and functional properties of these coatings are determined by the composition of the precursor gas mixture and the type of monomer, and also by several technological parameters that can be fine-tuned, such as the pressure, plasma power, frequency of change of electrode polarization, substrate location, flux of gas, etc... By controlling these technological parameters it is possible to modulate the value of the magnitudes that govern the physico-chemical mechanisms which are responsible for film growth: residence time of molecules, available energy per molecule, degree of monomer fragmentation, density and energy of ion bombardment on the substrates, and gas transport in the reactor, among others. Plasma polymerization allows to grow films from virtually any kind of organic molecule which can be evaporated at low temperatures (<80 °C) and introduced in the reactor at sufficient flow rates (> lsccm), even when that molecule would not be the characteristic repeating unit of any conventional polymer synthesized by other physical or chemical means. The technique is also applicable to other types of monomers (non-carbon based), such as organosilicon or organometallic molecules. The use of organosilicon monomers allows to obtain films with a wide spectrum of properties, from those frequently attributed to an elastomeric polymer such as silicone (polydimethylsiloxane, PDMS) to those associated to a hard inorganic material, such as glass (amorphous silicon dioxide, silica). Regardless of their apparently opposed nature, these two materials share an extremely similar chemical backbone based on silicon-oxygen chemical bonds. During the investigations conducted in our study, different organosilicon monomers have been employed for plasma polymerization: hexamethyldisiloxane (HMDSO), hexamethyldisilazane (HMDSN) and tetraethoxysilane (TEOS), but the only results presented within the scope of this Thesis are those obtained for ppHMDSO films. This is due to the fact that HMDSO is the only monomer allowing the growth of polymer-like films, inorganic-like films, intermediate stoichiometry films and even graded films with properties varying with depth in a single plasma process. With respect to power sources for plasma generation, most published works choose high frequency electrical power sources, such as radiofrequency (RF) or microwaves (MW), although plasma polymerization can also be carried on with direct-current high-voltage sources (HV-DC), from 500 V to 3000 V. In our investigations, these three types of sources have been employed, as can be found in our related publications, but again only results with the DC plasma source will be presented due to their simple design and use in industrial applications. A main objective of this Thesis is to establish its limitations, such as the limited film thickness attainable or the excessive heating of substrates, depending on the reactor configuration and the operating parameters. As a consequence, the scope of this Thesis covers two main objectives: first, the study of DC plasma polymerization of hexamethyldisiloxane (DC ppHMDSO) with and without addition of carrier gases in the precursor mixture, in order to obtain polymer-like or inorganic silica-like coatings with specific mechanical, optical and corrosion protective functional properties, for further application to solving some practical problems of industrial interest; secondly, the study of modifications produced by a different non-additive post-treatments in a polymer-like ppHMDSO film, in order to obtain a film with graded properties varying with depth.
Growth and characterization of new multiferroic materials
(Universitat de Barcelona, 2016-02-01) Coy, Emerson; Varela Fernández, Manuel, 1956-; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[eng] Multiferroic materials, in which two or more ferroic ordering take place in the same phase, have driven major interest in the last few years, not only due to the possibility of exploring novel physical properties in those materials, but also the implications that such properties show in novel technological applications. From those materials, the especially interesting are those in which the ferromagnetic (FM) and ferroelectric (FE) ordering take place, due to their direct application in magnetodielectric devices. In the field of multiferroic materials such materials could play an important role in a new generation of none volatile magnetic random access memories (M RAM), in which a sufficiently strong magnetodielectric coupling could allow for the modification of the magnetic state, not only with a magnetic field, but with an electric field. This fact would allow for a dramatic reduction in energy consumption and would promote the further technological integration (the major commercial drawback of MRAMs), due to the fact that an electric field, contrary to the magnetic field, can be applied locally. Additionally, such multiferroic materials could prove useful in magnetic tunnel junctions, in which the ferroelectric and ferromagnetic nature would allow them to codify four resistive states, instead of the traditional two states of ferroelectric or ferromagnetic junctions, allowing for the implementation of a generation of four state memories. The materials with perovskite structure, ABB"03 (A=Rare Earth, Bismuth, Lead and Yttrium), bring a broad spectrum of possibilities when it comes to design of multifunctional materials. This is due to the wide variety of A, B, B" cations that are compatible with such structure. However, in the case of R(NiMn)03, such oxides have been poorly studied and many detailed studies, both in bulk and thin films are needed. The cation selection of B and B' seems to transform the paramagnetic ordering (PM) into FM below room temperature. The multiferroicity of these materials is typically provided by the A cation of the perovskite formula, which can be Bi or Pd, in order to create a Type 1 multiferroic. In this type of materials, i.e: Bi2NiM n06, the ferroelectricity and ferromagnetism arose by separate mechanisms, the FE is provided by the A cation, with so called long pair electrons, which are free electrons in the valence band that do not participate in any chemical reaction in the compound, while the Ni2+(d8) and (M n4+) (d3) provides the FM. However, even though the materials are multiferroic, their magnetodielectric coupling, crucial for future industrial applications, is weak, due to the different mechanisms that provide their FM and FE ordering. On the other hand, the FE induction by geometrical distortion of the perovskite lattice, for example in YM n03, is an interesting case since rotations of the M nO6 octahedrons promote an important structural change, in which the oxygen atoms move closer to the Y and, due to a large dipole interaction, generate a stable FE state. Moreover, the deformation of the unit cell generates a weak spin canting on the Mn cations, that can be promoted by Li doping or lattice distortions. This behavior could prove useful in the R(NiM n)06 family, which shows strong FM . This thesis is devoted to the study of R(Ni0.5M n0.5)03 (Y,Sm, Nd and Pr) and Bi(Fe0.5M n0.5)06 grown in thin films by pulsed laser deposition technique. Firstly, this thesis focuses on the growth and characterization of thin films of Y(Ni0.5M n0.5)03 (YNM 0) on strontium titanate substrates SrTiO3(001) (STO). The influence of the deposition parameters, such as temperature, fluence and ablation frequency, on the morphology and crystalline quality of the films is investigated. The study reveals that the YNMO films grown on STO(001,011 and 111) substrates are epitaxial and that their crystalline quality and epitaxial relationship are similar to those of the YMO compound. In particular, it is observed that a single out of plane domain is the norm for all the substrate orientations, while there are various in-plane domains. Moreover, chemical composition studies reveal Ti diffusion from the substrate to the YNMO film when STO(111) substrates are used. Once the growth conditions of YNMO are optimized, the magnetic and dielectric properties are studied. All the films show a paramagnetic to ferromagnetic transition at a temperature around 95K, with a magnetic moment of YNMO(001) = 4.35µB/f.u, YNMO(100) = 4,4 µB/f.u and YNMO(101) = 3,7µB/f.u, confirming the ferromagnetic nature of the samples. The dielectric characterization reveal a FE ordering on the YNMO films, and what is more, the existence of a dielectric anisotropy on the films, that is characterized by the absence of ferroelectric response on YNMO samples deposited on STO(001), while YNMO samples on STO(111) show a strong FE response. This anisotropy could be explained, according to recent theoretical studies, in the improper origin of the observed ferroelectriciy. The coexistence of FM and FE response shows in a conclusive manner the multiferroic nature of the YNMO compound. Secondly, studies similar to those previously presented are performed for thin films of R(Ni0.5Mn0.5)O3 (Sm, Nd and Pr) compounds grown on STO(001). In this case the deposition temperature turns out to play a crucial role on the epitaxial growth of all the studied compounds. It is shown that the ratio between the b/a lattice parameters influences the epitaxial growth of the films, being the decisive factor between single or multi domain films. All the samples show a PM to FM transition at temperatures around 190K Finally, films of Bi(Fe0.5Mn0.5)O6 have been grown on STO(001) substrates. The films are epitaxial and grow under epitaxial strain. Samples show a FM behavior at room temperature with a weak signal of 7,42 emu/cm3 and 0,4 µB/f.u(Fe-Mn). The dielectrical characterization shows the influence of external magnetic fields on the dielectric properties of the film above room temperature.
Novel light management techniques for thin film solar cells: Nanotextured substrates and transparent conducting upconverters
(Universitat de Barcelona, 2015-07-10) Lluscà Jané, Marta; Bertomeu i Balagueró, Joan; Antony, Aldrin; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[eng] The objective of this work was to study two different light management approaches to enhance the efficiency of thin film Si solar cells and these were the manipulation of the light path (light trapping) and changing the incoming photon energy (upconversion). In the first approach the light path was manipulated by creating either periodic or random textured interfaces. Periodic patterns were created at the front AZO by means of direct laser ablation. Amongst all the patterns assessed, the best result was achieved with a linear pattern of 10 lam of pitch and 360 nm of groove depth, that yielded to an Rs of 11 SI/sq and a haze of 12.7% at 600 nm. However structures in the sub-micrometer range cannot be created because the minimum period is limited by the laser spot. By means of the Aluminum Induced Texturing method (AIT) random textures were performed on glass substrates. In this method, a thin Al film is deposited onto a glass substrate and a redox reaction between the Al and the SiO2 of the glass is induced by high temperature annealing. The reaction products are wet-etched and the result is a uniform and rough glass surface. The process parameters were varied in order to control the resultant glass roughness and it was found that the most critical was the Al deposition method. By using evaporation smooth U-shaped craters morphology and roughness up to 90 nm were created, whereas the sputtered films resulted in rough and porous textures with roughness until 145 nm. AZO grown over the U-shape crater morphology led to a double texture with haze values above 10% at 600 nm, transparency above 84%, and Rs-7 SI/sq whereas AZO over very rough glass resulted in a cauliflower-like surface with haze values >32% at 600 nm, Rs around 9.5 SI/sq and transmittance of 74%. A-Si:H solar cells were deposited on different AIT textures and an improvement of the short circuit current, as well as a reduction of the device reflectivity was achieved in all cases in comparison to the cells deposited on smooth glass textures. The second approach was to create a transparent and conducting upconverter to be used on top of the rear reflector of a thin film Si solar cell. For that purpose, ZnO was doped with Er and Yb ions and was post-annealed under different treatments. The unique spectral properties of rare earth (RE) elements due to their electronic configuration occur as a result of their intra 4f-4f shell transitions. In the case of Er, its excitation takes places at 1500 nm and 980 nm and the upconverted photons are emitted within the Si absorption range. Moreover, codoping with Yb can enhance the Er visible emission because they cooperate together due to the matching of their energy levels for k=980 nm. As deposited ZnO doped with rare earths (RE) was found to be transparent and conducting but not luminescent. RE ions need to be surrounded by 6 oxygen in a distorted octahedron to be optically active and REs replacing zinc in the ZnO lattice do not present this symmetry; hence, a post deposition treatment is needed. When the films were post-annealed in air, visible upconversion (UC) was seen at 660 nm under 980 nm laser excitation, however, the films become almost insulating. When the films were annealed in vacuum, lower UC luminescence was achieved, and the resistivity increased 1 order of magnitude. By using CW laser radiation, the electrical properties were maintained and high UC was observed. UC came from clusters of RE06 as well as from RE203 inside or outside the matrix. When annealing in air, in vacuum or by laser radiation, oxygen from the atmosphere bound to the RE to form RE oxides and/or RE06 complexes but just laser annealing was able to preserve the conductivity while producing optically active centers.
Síntesi de camps vectorials de llum amb polarització tridimensional no uniforme mitjançant holograﬁa digital
(Universitat de Barcelona, 2015-10-30) Maluenda Niubó, David; Carnicer González, Arturo; Juvells Prades, Ignacio; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[cat] La introducció dels feixos amb polaritzacions no uniformes ha aportat grans avenços en multitud d'àrees. En un nivell més fonamental, ha permès entendre la naturalesa de la llum d'una manera més amplia, estenent les teories òptiques conegudes, com ('escalar, a d'altres més precises com la vectorial. La síntesi de feixos amb una distribució no uniforme de la polarització segueix sent una tasca desafiant. Mentre que algunes tècniques utilitzen sistemes totalment òptics, en aquesta tesi, s'ha optat per incorporar dispositius optoelectrònics per modular la llum, obtenint així una major flexibilitat a la hora de dissenyar el feix. Per altra banda, el muntatge òptic utilitzat està basat en un interferòmetre de Mach-Zehnder per tal de manipular les dues components del feix, d'una manera independent, en cada braç de l'interferòmetre. D'aquesta manera, utilitzant en cada braç de l'interferòmetre un modulador de cristall líquid, tenim la capacitat de modular ambdues components del feix incident. Aquests moduladors són els proporcionats per Holoeye, concretament el model HEO 0017, els quals treballen en transmissió. Compten amb una configuració pixelada, dotant-nos d'una capacitat de modulació espacial amb una resolució de 32gm. Complementant aquesta modulació amb una tècnica d'holografia digital, som capaços de modular tant l'amplitud com la fase d'ambdues components del camp i, per tant, d'esculpir qualsevol forma amb qualsevol distribució de la polarització. Per tal de mostrar aquesta flexibilitat, s'ha sintetitzat un conjunt de feixos amb diversos perfils i diverses distribucions de la polarització. Els feixos generats s’han avaluat mitjançant un analitzador, compost d’una làmina retardadora λ/4 i un polaritzador lineal, enfront d’una càmera CCD de 14 bits de rang dinàmic del model Stingray F080B A5G. D’aquesta manera, s’han obtingut les distribucions dels paràmetres d’Stokes en el pla de la càmera. Aproﬁtant aquesta capacitat de modulació, s’ha dissenyat una tècnica d’encriptació hologràﬁca utilitzant el mateix sistema òptic amb lleugeres modiﬁcacions. Les claus secretes, que garanteixen la seguretat en la codiﬁcació, són màscares de polarització. Per incrementar el nivell de seguretat del sistema, s’han afegit dos paràmetres físics necessaris per poder desencriptar la informació. A més, s’ha simulat, sobre els resultats experimentals obtinguts, la resposta del sistema sota condicions de molt baixa il·luminació. Aquestes condicions, sovint utilitzades en treballs previs, augmenten signiﬁcativament la robustesa del mètode d’encriptació. Un cop garantida la correcta manipulació d’ambdues components d’un feix paraxial, s’ha procedit a desenvolupar un marc teòric per sintetitzar feixos altament focalitzats amb una polarització tridimensional arbitrària. Per tal d’obtenir aquests feixos, s’ha utilitzat un objectiu de microscopi amb una obertura numèrica de NA=0.85, on s’ha modulat el camp en la pupil·la d’entrada mitjançant el mètode hologràﬁc anterior. El disseny del camp en la zona focal, en funció de la distribució de la polarització en la pupil·la d’entrada, s’ha realitzat en el marc de la teoria vectorial desenvolupada per B. Richards i E. Wolf. Per avaluar el funcionament del sistema, s’ha sintetitzat un feix altament focalitzat amb polarització circular en qualsevol pla, i s’ha comparat els resultats obtinguts experimentalment amb els extrets numèricament. La deﬁnició del grau de polarització en feixos altament focalitzats, encara ara, genera certs debats degut a que no es pot expandir d’una manera inequívoca com una suma directa del camp totalment polaritzat i del camp totalment despolaritzat. En aquesta tesi, hem fet l’estudi en el marc dels paràmetres d’Stokes generalitzats, obtenint una correspondència entre la distribució del paràmetres d’Stokes en la pupil·la d’entrada i la distribució del paràmetres d’Stokes de la contribució transversal del camp focalitzat. S’ha proposat un feix paraxial, que, un cop focalitzat, genera un camp amb les components transversals despolaritzades i que compta amb una component longitudinal no nul·la. Aquests tipus de feixos són de gran utilitat, entre d’altres camps, en la confecció de capes de invisibilitat.
Synthesis and Characterization of Engineered Carbon-based Nanoparticles by Arc-discharge Plasma
(Universitat de Barcelona, 2015-07-02) Sanaee, Mohammad Reza; Bertrán Serra, Enric; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[spa] El concepto de la nanotecnología se atribuye al ganador del premio Nobel Richard Feynman, científico visionario, quien dio una muy famosa conferencia en 1959 (publicada en 1960), en la que dijo: "los principios de la física, por lo que yo puedo ver, no están en contra de la posibilidad de maniobrar los objetos átomo por átomo "(Feynman, 1960). En ese momento, se recibieron las palabras de Feynman como pura ciencia ficción, sin embargo, a día de hoy, tenemos instrumentos que permiten precisamente lo que Feynman ya había predicho: La creación de estructuras de átomos en movimiento de forma individual. En principio, los resultados finales del presente trabajo de investigación conduce a la síntesis de nanoestructuras del tipo core@shell, consistentes en nanopartículas de hierro encapsulado en carbono, en nanopartículas de carbono decoradas con fullerenos y micropartículas de carbono porosas esféricas como material y herramienta para aplicaciones biomédicas. Actualmente, nos encontramos en un frente contra enfermedades peligrosas y destructivas como el cáncer, y la nanotecnología se presenta como una herramienta que nos puede ayudar a establecer un control de este tipo de dolencias. Este trabajo se enmarca en la Nanotecnología y tiene por objetivo el estudio y preparación de nanopartículas a base de carbono que puedan ser útiles para ciertas aplicaciones aplicaciones médicas o biomédicas y otras del ámbito de la nanotecnología más general.
Análisis microestructural de materiales fotovoltaicos mediante métodos ópticos y microscopía electrónica
(Universitat de Barcelona, 2014-11-14) Rojas Tarazona, Fredy E.; Bertomeu i Balagueró, Joan; Asensi López, José Miguel; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[spa] Este trabajo se enmarca dentro de la modelización óptica y estructural de capas delgadas semiconductoras, particularmente de óxidos conductores transparentes del tipo ZnO y ZnO:Al, así como de capas dopadas tipo p y tipo n de µcSi:H, todas ellas con propiedades para ser utilizadas como parte integral de células solares tipo p-i-n de a-Si:H y de µc-Si:H. A partir de un modelo óptico de medio efectivo basado en medidas de transmitancia y reflectancia, se caracteriza la microestructura de capas delgadas de los materiales previamente mencionados. Estos resultados son contrastados con los obtenidos mediante técnicas de caracterización morfológica y estructural tales como microscopía de fuerzas atómicas (AFM) espectroscopia Raman, difracción de rayos X (XRD), microscopía electrónica de barrido (SEM) y de trasmisión (TEM). Posteriormente, con la experiencia adquirida del análisis microestructural de las muestras estudiadas, se realiza la modelización microestructural de una célula solar completa tipo p-i-n depositada sobre un substrato rugoso comercial. El presente trabajo está estructurado en 4 bloques. En el primer bloque se estudian los fundamentos teóricos de los modelos ópticos utilizados en el presente trabajo doctoral. En dicho estudio se describe la manera de deducir de los parámetros ópticos y estructurales de capas delgadas a partir de métodos ópticos simples, basados en medidas de transmitancia y reflectancia espectral y del ajuste de las medidas experimentales. Esto se lleva a cabo utilizando diferentes aproximaciones tales como el método de suma aplicado a capas delgadas homogéneas y heterogéneas, y finalmente utilizando un método matricial y la aproximación de Medio Efectivo para modelizar la microestructura de las capas delgadas semiconductoras. Finalmente se presentan 2 modelos que permiten tratar la rugosidad en la caracterización microestructural de capas delgadas. El primero de ellos utilizado en capas muy delgadas o en aquellas que tienen una rugosidad rms srms inferior a 10-15 nm, y el segundo modelo aplicado a 2 medios separados por una interfaz rugosa con (15 nm = srms = 50 nm). En el segundo bloque se estudia la microestructura de series de capas delgadas de ZnO depositadas sobre substratos de vidrio tipo Corning 1737F a temperaturas de substrato variable comprendidas entre la temperatura ambiente y 200°C, y series de capas depositadas a igual temperatura de substrato (100°C) pero con diferente fracción de dopaje con Al2O3 en intervalo de (0.5-2 wt%). El análisis microestructural de este grupo de capas delgadas, con espesores entre 300 – 500 nm, se realizó a partir del cálculo de las constantes ópticas del material usando para ello el modelo de Sellmeier para el cálculo del índice de refracción n en todo el intervalo de longitudes de onda. El cálculo del coeficiente de absorción se realizó con la relación de Tauc en el frente de alta absorción. Con los datos de n, a y d se realiza una simulación del espectro experimental, y esta, a su vez, es mejorada usando un modelo de medio efectivo EMA a través de la inclusión de una pequeña capa superficial, la cual tiene como objeto simular la rugosidad superficial de las capas delgadas mediante la mezcla de pequeña fracción de microcavidades junto con los valores de las constantes ópticas previamente calculadas. Dicho estudio se ha correlacionado con los resultados obtenidos mediante técnicas de análisis morfológico y estructural tales como AFM, XRD y TEM. El tercer bloque aborda el estudio de las propiedades microestructurales de capas muy delgadas dopadas tipo p y tipo n de silicio microcristalino (µc-Si:H), que han sido obtenidas a baja temperatura de substrato mediante HWCVD con características para ser utilizadas en células solares tipo p-i-n basadas en a-Si:H y µcSi:H. Este estudio se realizó mediante la aplicación de un modelo de EMA y, posteriormente, fue correlacionado con medidas de TEM. Los espesores estudiados se encuentran entre 20 y 60 nm, y todas las capas delgadas fueron caracterizadas microestructuralmente utilizando un modelo de 3 capas delgadas (capa superficial, zona de crecimiento y fase de incubación), los resultados obtenidos fueron correlacionados con medidas de AFM, espectroscopia Raman, y TEM. A partir de la correlación entre las técnicas se observó que el modelo óptico es fiable para reproducir la microestructura de una capa delgada sin importar su espesor. En el cuarto bloque se presenta la modelización óptica de una multiestructura de capas delgadas que, en este caso particular, correspondió a una célula solar tipo p-i-n de a-Si:H utilizando un modelo de medio efectivo basado en medidas de transmitancia y reflectancia. Este proceso se desarrolló en seis pasos, y consistió en primer lugar en caracterizar microestructuralmente las capas delgadas de manera individual depositadas sobre substrato plano y sobre substrato rugoso y, posteriormente, se fueron añadiendo una a una las capas que componen la célula y se estudió caso a caso hasta completar la célula solar. Finalmente, se analizaron algunas características de la microestructura de las capas que constituyen el dispositivo, tales como espesores, cristalinidad, réplica y propagación de la rugosidad, y algunos defectos estructurales propios del proceso de depósito de las mismas. Estas características fueron analizadas contrastando las microestructuras obtenidas por el modelo óptico frente a técnicas de microscopía tales como SEM y TEM.
Caracterización física y funcional de recubrimientos en capa fina depositados por PVD para aplicaciones avanzadas
(Universitat de Barcelona, 2014-12-12) Martínez de Olcoz Sainz, Leyre; Esteve Pujol, Joan; Lousa Rodríguez, Arturo; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[spa] Esta tesis se centra en el desarrollo de nuevos recubrimientos depositados por técnicas PVD, con propiedades funcionales específicas, diseñados para obtener la competitividad deseada de estos productos en el mercado globalizado. Para ello, se ha investigado la estructura morfológica y cristalina de los recubrimientos PVD basados en los siguientes materiales: ZrCN, AlTiSiN, AlCrSiN, CrC y 10B4C. También se han realizado caracterizaciones de sus propiedades tribológicas, mecánicas y funcionales. En el capítulo de recubrimientos para aplicaciones decorativas, se estudia la influencia del potencial de polarización del sustrato en recubrimientos de ZrCN depositados por arco catódico sobre escudos de latón niquelado y cromado de TESA. Para ello, se ha analizado la variación de la composición química, estructura cristalina, morfología superficial, estrés, las propiedades mecánicas y el color de los recubrimientos en función de dicho potencial. Se puede concluir que la variación del potencial de polarización del sustrato es una solución eficaz para cambiar el color de los recubrimientos de ZrCN, obteniendo una amplia gama de dorados, sin deteriorar sus propiedades mecánicas (los recubrimientos mantienen su alta dureza 25 ± 2 GPa) ni aumentar el estrés de la capa. En el capítulo de los recubrimientos de AlTiSiN y AlCrSiN optimizados para su uso sobre herramientas de corte el objetivo es conocer en detalle la estructura cristalina de estos y estudiar su evolución cuando son sometidos temperaturas de recocido, similares a las que alcanzarán en los procesos de mecanizado de alta velocidad. También se ha estudiado la variación de las propiedades mecánicas y el estrés en función de la temperatura de recocido. Los resultados demuestran que los recubrimientos poseen una variación modulada en la composición dando lugar a una nanoestructuración por capas del recubrimiento. Se observa una alta estabilidad térmica de los recubrimientos. Los recubrimientos poseen durezas superiores a 30 GPa incluso después de ser sometidos a los tratamientos térmicos. Además, el estrés de las capas de los recubrimientos mejora con el aumento de la temperatura, siendo esto un síntoma de la calidad de los recubrimientos. Los recubrimientos de CrC sobre fundas de planchado de CEGASA se depositaron por arco catódico variando el voltaje de polarización del sustrato. A lo largo del capítulo, se ha investigado desde el punto de vista funcional la influencia de dicho potencial de polarización en las propiedades mecánicas y tribológicas de estos recubrimientos así como la variación de sus propiedades al someter las muestras a temperaturas comprendidas entre 100 y 300 °C. Los recubrimientos obtenidos son homogéneos en el área de la suela de planchado y su apariencia visual es atractiva ya que presentan colores que varían entre negros y grises. Estos colores fueron valorados positivamente por el departamento de marketing de CEGASA. Los resultados de las caracterizaciones demuestran que se han obtenido recubrimientos con mayor dureza y mejor coeficiente de deslizamiento que los de los sustratos de acero inoxidable de CEGASA. Por último se describe el proceso de depósito mediante magnetón sputtering rf y se muestra la caracterización estructural, mecánica y tribológica de recubrimientos de10B4C como material conversor para la detección de neutrones. Los espesores requeridos por el IMB-CNM son elevados (mayor o igual a 3 micras) y suponen una dificultad adicional en el proceso de depósito. Los espesores obtenidos son de 2.7 micras y gracias a la capa de adhesión crecida con un gradiente de composición de N2, estas capas tienen un bajo estrés compresivo (menor que 1 GPa). Sus excelentes características mecánicas proporcionan un valor añadido adicional como protección mecánica al detector. Estos detectores se han probado en salas de radioterapia de hospitales y muestran una buena detección de los neutrones térmicos.
Fabrication and Characterization of Macroscopic Graphene Layers on Metallic Substrates
(Universitat de Barcelona, 2014-11-14) Freire Soler, Víctor Manuel; Corbella Roca, Carles; Bertrán Serra, Enric; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[spa] En 2004, A. Geim y K. Novoselov (Universidad de Manchester, UK), aislaron por primera vez una capa atómica de carbono (la estructura más fina hasta la fecha), más conocido como grafeno, cuyas propiedades mecánicas y electrónicas extremas permanecen por encima de todos los materiales conocidos: la más alta movilidad electrónica, ambipolaridad, soporta grandes densidades de corriente, el más alto módulo elástico, más conductividad térmica, alta impermeabilidad, y reconcilia fragilidad y ductilidad. El estudio del grafeno estaba a punto de ser el siguiente paso en el boom de la Nanotecnología cuando en 2010, este descubrimiento recibió el Premio Nobel. El objetivo de la tesis es superar las limitaciones de las técnicas actuales en cuanto a la superficie de crecimiento del grafeno (de algunas micras) y extender las posibles aplicaciones a sistemas y dispositivos que requieran de superficies macroscópicas. Para este propósito, esta tesis tuvo diferentes fases que consistieron en: a) El diseño y construcción de un nuevo reactor de alto vacío, que lleva a cabo procesos de Depósito Químico de Vapor (CVD) a altas temperaturas y pulverización catódica. b) Estudio de los principios del crecimiento del grafeno en metales, y desarrollo de un método CVD modificado basado en pulsos de gas (metano), que reduce el tiempo de depósito a 1-10 s, presión de 10-4 Pa, cantidad de gas precursor necesario, y la temperatura (900-1000 °C). c) Fabricación de grafeno de gran área y alta calidad en sustratos metálicos, cobre/níquel depositado y láminas de cobre, mediante este CVD modificado. d) Caracterización del grafeno obtenido mediante diferentes técnicas con el fin de optimizar sus propiedades físicas y superficiales, así como el método CVD; estudios estructurales y morfológicos con espectroscopia Raman, microscopía electrónica y óptica. Además de un proceso de transferencia de cobre a silicio. e) Fabricación y caracterización de grafeno obtenido mediante exfoliación mecánica de grafito sobre silicio para caracterizarlo eléctricamente y fabricar un transistor de Efecto Campo. Las muestras exfoliadas fueron usadas también para estudiar el efecto de la radiación de SHI rasante sobre la superficie.
Carbon Nanotubes Deposited by Hot Wire Plasma CVD and water assisted CVD for Energetic and Environmental Applications
(Universitat de Barcelona, 2014-10-24) Shahzad, Hussein; Bertrán Serra, Enric; Amade Rovira, Roger; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[spa]La nanociencia y la nanotecnología han experimentado un enorme crecimiento en pocos años. Una de las formas del carbono son los nanotubos de carbono, que están limitados en cada extremo por medio fulereno, y que han despertado un gran interés en la comunidad científica debido a sus exóticas propiedades eléctricas, térmicas y mecánicas. Un nanotubo de carbono de pared simple puede ser descrito como una hoja de grafeno enrollada en forma cilíndrica de modo que la estructura tiene una simetría axial. Los nanotubos de carbono (CNTs) tienen características únicas que les permiten actuar como electrodos en dispositivos de almacenamiento de carga, sensores y adsorción de contaminantes, entre otros. Los principales objetivos de esta tesis son la síntesis de CNTs sobre los diversos sustratos para aplicaciones de almacenamiento de carga (supercondensadores) y ambientales. Tratamientos de plasma de agua y nitrógeno se realizaron para eliminar el carbono amorfo y funcionalizar la superficie de los CNTs con diferentes grupos de oxígeno o nitrógeno. Las condiciones de los tratamientos de plasma fueron optimizados mediante la utilización de un diseño experimental de Box-Wilson. Las medidas electroquímicas muestran que el tratamiento con plasma de agua aumenta significativamente el área superficial activa de los CNTs, y el plasma de nitrógeno es más eficaz para mejorar la transferencia de carga. Tanto el plasma de nitrógeno como el de agua aumentan la capacidad de los nanotubos de carbono en comparación con los CNTs no tratados. El dióxido de manganeso se depositó electroquímicamente mediante el método galvanostático sobre los nanotubos de carbono sin tratar y tratados con plasma. La estructura de MnO2 cambia de una estructura de “nanoflor” (inicialmente) a una en forma tipo aguja o de capa superficial en función del voltaje aplicado durante los experimentos de ciclado. Los CNTs tratados con 75 W de potencia de plasma y 10 Pa de presión de nitrógeno, y posteriormente funcionalizados con MnO2, exhiben la capacitancia específica más alta obtenida en esta tesis; 955 Fg-1 a 10 mVs-1. Este valor es aproximadamente el 87% del valor teórico para MnO2. La evolución estructural de los nanotubos de carbono durante su crecimiento asistido por agua ha sido estudiada. La longitud obtenida de los CNTs es de ~ 800 micras sobre una oblea de silicio. La transferencia de CNTs ultralargos a una cinta adhesiva de aluminio conductor se llevó a cabo utilizando una metodología novedosa que reduce la resistencia en serie del electrodo. La capacidad específica de los CNTs / Al aumenta de 87 a 148 Fg-1 para los CNTs / Al sin y con tratamiento de plasma de agua, respectivamente. Una configuración de múltiples capas (Cu/Ni/Ti/Al2O3) antes de depositar el catalizador aumenta la velocidad de crecimiento y la calidad de los CNTs. CNTs verticalmente alineados se sintetizaron sobre filtros de fibra de cuarzo para aplicaciones ambientales. Tres compuestos orgánicos volátiles clorados; tricloroetileno, cloroformo y 1,2 diclorobenceno se utilizaron para estudiar las propiedades de adsorción / desorción de CNTs / QF. Se vio que las moléculas con anillos aromáticos presentan interacciones más fuertes con los nanotubos de carbono (apilamiento de tipo pi).
Módulos fotovoltaicos de silicio en capa delgada: caracterización y modelización
(Universitat de Barcelona, 2013-12-12) Roldán Molinero, Rubén; Asensi López, José Miguel; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[spa] El diseño de un sistema de generación eléctrica fotovoltaica requiere la estimación precisa de la producción eléctrica. Las especificaciones técnicas de los módulos proporcionan los parámetros eléctricos relevantes sólo en la condición estándar que la Comisión Electrotécnica Internacional establece en su norma [IEC904-1]: 25 ºC de temperatura de módulo, 1000 Wm(2) de irradiancia, AM1.5 global en la distribución espectral de la radiación e incidencia normal a la superficie del módulo. La potencia eléctrica depende de la temperatura de la célula y la intensidad y el contenido espectral de la radiación incidente, que varía sustancialmente durante la producción. Distintas metodologías de estimación de la producción energética [Raicu 1991, Friesen 2002, Kenny 2002], que previamente han demostrado ser precisas en módulos de silicio cristalino, exhiben considerables desviaciones cuando se aplican a los módulos de silicio amorfo. En particular, la predicción de la eficiencia en los meses cálidos de verano es sistemáticamente inferior al comportamiento real observado. A diferencia de los módulos convencionales, que exhiben pérdidas de eficiencia debido al aumento de temperatura en verano, los módulos de silicio amorfo mejoran su eficiencia. Los modelos convencionales no explican este resultado que, en general, ha sido atribuido a efectos espectrales y de recuperación térmica o “annealing” [Akhmad 1997, delCueto 1997, King 2000, Kleiss 1993, Gottschalg 2003, Gottschalg 2004, Hirata 1995, Hirata 1998, Merten 1998b, Rüther 1994]. La importancia relativa de estos dos fenómenos es controvertida y dificulta el desarrollo de nuevos modelos de predicción. La finalidad de este trabajo de Tesis es obtener un modelo de predicción preciso para la tecnología de silicio amorfo mediante la caracterización y análisis de células solares y módulos fotovoltaicos de esta tecnología. Para ello se trabaja sobre un modelo de circuito eléctrico equivalente que considera las particularidades de las células solares de silicio amorfo. El primer bloque de la Tesis aborda la interpretación de las medidas eléctricas realizadas en el sistema de caracterización del laboratorio. Este sistema se ha adaptado para realizar medidas electro-ópticas automáticas a diferentes temperaturas e iluminación. Se han caracterizado células solares de silicio amorfo de pequeña área suministradas por un fabricante de módulos fotovoltaicos. Las medidas se interpretan mediante un modelo circuital que incluye un modelo analítico para describir el término de fotocorriente. Este modelo analítico es válido para dispositivos cuya fotocolección está asistida por campo eléctrico. La dependencia de la fotocorriente con la tensión aplicada es únicamente descrita mediante dos parámetros: el potencial de difusión V(b) y la tensión de colección V(c) [Merten 1998a, Asensi 1998, Hof 2000]. Del análisis de las medidas se ha determinado las dependencias de V(b) y V(c) con la iluminación y la temperatura. Introduciendo estas dependencias en el modelo circuital se puede reproducir adecuadamente el comportamiento eléctrico de las células solares de silicio amorfo en cualquier nivel de iluminación y temperatura. El segundo bloque de la Tesis está orientado hacia la monitorización en condiciones reales del comportamiento de módulos comerciales de silicio amorfo. Se ha diseñado y montado un sistema de monitorización que registra información detallada de las características eléctricas de los módulos, datos climáticos, temperaturas de módulo e intensidad y contenido espectral de la radiación incidente sobre el plano del módulo. Los datos obtenidos pueden interpretarse utilizando el modelo circuital desarrollado en el bloque anterior. Sin embargo, al no controlar la temperatura e iluminación, la metodología es, necesariamente, distinta. El procedimiento que se presenta permite el cálculo aproximado de los parámetros circuitales del módulo fotovoltaico a partir de los datos habituales de un sistema estándar de monitorización. Los resultados generales han constatado que el rendimiento de los módulos fotovoltaicos de silicio amorfo presenta un comportamiento periódico, cuyo valor máximo tiene lugar en verano. Es decir, cuando aumenta la temperatura y la irradiación. Se ha comprobado que el origen de esta evolución estacional se puede interpretar en términos de los promedios diarios de los principales parámetros característicos normalizados a la condición estándar de irradiancia: la corriente de cortocircuito, < J1000 (sc >d), asociada al efecto espectral, la tensión de circuito abierto, < V 1000 (oc >d), que depende de la temperatura del módulo y el factor de forma, < FF1000 (>d), que representa el comportamiento meta-estable del silicio amorfo. El análisis de estos parámetros concluye que el comportamiento estacional de los módulos monitorizados es principalmente debido al efecto espectral.
Desarrollo de Nanocompuestos de Base Carbono en Capa Fina por Arco Catódico para Aplicaciones Mecánicas y Biomédicas
(Universitat de Barcelona, 2013-07-05) Yate Gómez, Luis Ángel; Lousa Rodríguez, Arturo; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[spa]Esta tesis se enfoca en el crecimiento y caracterización estructural y funcional de capas finas de carburo de cromo, con el fin de establecer las relaciones entre la síntesis, estructura y propiedades. La tecnología de depósito empleada en este estudio fue el arco catódico filtrado a partir de un blanco de cromo en una atmósfera reactiva de argón y acetileno (Ar + C2H2). Además, se diseñó un filtro lineal magnético para reducir el número de macropartículas que se depositan en las capas y que son inherentes al proceso de arco catódico. Las capas se depositaron sobre diferentes tipos de sustratos, silicio, vidrio y acero con el fin de realizar diferentes caracterizaciones. Las principales caracterizaciones realizadas fueron espectroscopias de foto-electrones de rayos-X (XPS), Raman y de infra-rojo (FTIR), difracción de rayos-X (XRD), microscopia de transmisión electrónica (TEM), así como nanoindentación y ball-on disk. Durante el desarrollo de esta tesis se ha logrado obtener por primera vez estructuras nanocompuestas formadas por nanocristales de carburo de cromo embebidas en una matriz de carbono amorfo hidrogenado, nc-CrC/a-C:H, y también estructuras nanocompuestas formadas por nanocristales de cromo embebidas en una matriz de carburo de cromo amorfo, nc-Cr/a-CrC depositadas por medio de la técnica de arco catódico filtrado. Se analizó principalmente el efecto de la presión total y presión parcial de acetileno y el voltaje de polarización aplicado a los sustratos sobre la composición química y la microestructura de las capas. Los parámetros con mayor influencia en la composición química de las muestras resultaron ser la presión total y la presión parcial de acetileno, lo que permitió obtener capas con contenidos de carbono desde 13.1 hasta 72.4 at.%. El voltaje de polarización tuvo también una gran importancia en la composición química pero se encontró que principalmente tiene una fuerte influencia en la estructura cristalina de las capas. Las capas depositadas a altas presiones, 6•10-2 mbar, y ricas en carbono presentaron una estructura amorfa y/o con estructura de nanocompuesto consistente en nanocristales de carburo de cromo embebidos en una matriz de carbono amorfo hidrogenado, nc-CrC/a-C:H. Las capas depositadas a una presión intermedia, 3•10-2 mbar, presentaron composiciones químicas cercanas a la estequiometria del Cr3C2 y estructuras amorfas, nanocompuestas o altamente cristalinas en función del voltaje de polarización. Las capas depositadas a baja presión, 6•10-3 mbar, y ricas en cromo presentaron estructuras amorfas, estructuras nanocompuestas consistentes en nanocristales de cromo embebidos en una matriz de carburo de cromo amorfo, nc-Cr/a-CrC, y estructuras altamente cristalinas en función del voltaje de polarización. Las capas presentaron diferentes combinaciones de dureza y coeficientes de fricción en función del contenido de carbono. Las capas depositadas a altas presiones y que fueron ricas en carbono presentaron los mejores valores de coeficientes de fricción, hasta 0.15, combinados con relativamente bajos valores de dureza, entre 3 y 8 GPa. Las capas depositadas a una presión intermedia, con composiciones químicas cercanas a la estequiometria del Cr3C2 presentaron los mejores resultados de dureza, hasta 33 GPa y a su vez buenos resultados de coeficiente de fricción, del orden de 0.3. La combinación de buenas propiedades mecánicas y tribológicas proporciona un material en forma de capa fina con un futuro prometedor para el desarrollo de aplicaciones mecánicas, tribológicas y biomédicas
Growth and characterisation of Bi-based multiferroic thin films
(Universitat de Barcelona, 2013-07-18) Langenberg Pérez, Eric; Varela Fernández, Manuel, 1956-; Fontcuberta i Griñó, Josep; Universitat de Barcelona. Departament de Física Aplicada i Òptica
[spa]Los materiales multiferroicos, en los cuales coexisten en la misma fase un ordenamiento ferroeléctrico y magnético, han recibido mucho interés en los últimos años. La posibilidad de que estén acoplados los dos órdenes ferroicos permite nuevas funcionalidades en estos materiales como el control eléctrico de la magnetización o, por el contrario, el control magnético de la polarización. La realización de dicho acoplamiento magnetoeléctrico no solo sería interesante en términos de investigación básica, sino que abriría camino para el diseño de nuevas aplicaciones magnetoeléctricas, especialmente en el campo de la spintrónica, como filtros de spin o uniones túneles magnéticas controladas mediante campos eléctricos en lugar de campos magnéticos y por lo tanto promoviendo una nueva generación de dispositivos de almacenamiento de alta densidad y bajo consumo. Para este último propósito, los multiferroicos que poseen un ordenamiento ferromagnético tendrían mayores ventajas que aquellos antiferromagnéticos debido a que los primeros mostrarían magnetización neta y por lo tanto permitirían un control más fácil del estado magnético. No obstante, es el orden antiferromagnético el que prevalece en estos materiales. Por eso es necesario la búsqueda de nuevos materiales que sean ferromagnéticos y ferroeléctricos. Los óxidos en estructura perovskita y doble perovskita basados en Bi, BiBO3 y Bi2BB’O6, respectivamente, donde B y B’ son iones magnéticos de metales de transición (es decir, con la capa electrónica externa d parcialmente ocupada), presentan un excelente punto de partida para investigar nuevos materiales ferromagnéticos y ferroeléctricos. En primer lugar, esta tesis aborda el problema de sintetizar estos compuestos. En este proceso se topó con tres principales obstáculos. Primero, estos compuestos basados en Bi son altamente metaestables, lo que implica que en su forma masiva sólo se pueden sintetizar bajo condiciones extremas: altas temperaturas y altas presiones (del orden de los GPa). Segundo, Bi es un elemento altamente volátil y por consiguiente la temperatura de síntesis de estos compuestos no fue un parámetro de crecimiento libre. Tercero, tanto en el sistema ternario Bi – Mn – O como cuaternario Bi – Ni – Mn – O se encontró una fuerte tendencia multifásica, especialmente en el primero, en los cuales, aparte de los compuestos deseados BiMnO3 y Bi2NiMnO6, se forman diferentes fases parásitas de óxidos como Mn3O4, Bi2O3 y MnO2 en el primer caso y NiO en el segundo. Como consecuencia de todos estos factores la estabilización monofásica de tanto BiMnO3 como (Bi0.9La0.1)2NiMnO6 fue dificultada en gran medida y solo se pudo conseguir bajo una ventana estrecha de condiciones de crecimiento. Especialmente crítico fue la temperatura de depósito, la cual sólo permitía una ventana de 10ºC alrededor de 630ºC y 620ºC para la síntesis de BiMnO3 y (Bi0.9La0.1)2NiMnO6, respectivamente.

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